通过理论方法学合成具有适当功能性质的环保新类杀虫剂
Yuanyuan Zhao1, Hao Yang2, Yanbing Chen2
1College of New Energy and Environment, Jilin University, Changchun 130012, China; College of Environmental Science and Engineering, North China Electric Power University, Beijing 102206, China; MOE Key Laboratory of Resources and Environmental Systems Optimization, North China Electric Power University, Beijing 102206, China.
Ecotoxicology and environmental safety
|November 18, 2023
概括
研究人员开发了一种新系统,用于预测新烟类杀虫剂 (NNI) 替代品的合成能力. 该系统确定了三个有前途的NNI候选者,大大降低了研究成本,加速了新型杀虫剂的发现.
科学领域:
- 农业化学 农业化学
- 计算化学的计算化学
- 有机合成 有机合成
背景情况:
- 尼奥尼古丁类杀虫剂 (NNI) 向尼古丁酸乙胆受体 (nAChR),但发现新的NNI是具有挑战性的.
- 自从伊米达克洛普里德被发现以来,只有12种NNI化合物被合成,这突出了快速合成预测的瓶.
- 有效地确定新型NNI替代品的合成性对于开发下一代杀虫剂至关重要.
研究的目的:
- 设计和验证一个合系统,用于预测NNI及其替代品的合成概率和反应路径难度.
- 通过机器学习识别具有高合成概率的有前途的NNI替代品.
- 通过计算分析阐明影响NNI替代剂合成能力的电子因素.
主要方法:
- 使用皮尔森相关系数生成了1475个固有值,并选择了52个关键固有值.
- 开发了一个正和未标记 (PU) 机器学习模型,使用12个合成的NNI和73个非合成的NNI替代品.
- 运用密度函数理论 (DFT) 和时间依赖密度函数理论 (TD-DFT) 来分析反应易度和电子转移特征.
主要成果:
- 确定了三种NNI替代品,合成概率大于0.5.5.
- 确定替代品的反应易度排名:UN-1 (31.4 kcal/mol) > UN-2 (81.6 kcal/mol) > UN-3 (3.35 × 103 kcal/mol). 它们的反应易度是:
- 确定局部电子激发类型和电子分布变化是NNI替代剂合成能力的关键因素.
结论:
- 开发的合评估系统有效地预测了NNI替代品的合成性,大大减少了95.89%的搜索空间.
- 这些发现为加速NNI合成和最大限度地降低研究成本提供了关键指导.
- 计算分析揭示了关键的电子特性,影响了合成新尼古丁类杀虫剂替代品的容易性.
