过氧硫酸盐和过氧硫酸盐的激活机制由改性酸盐:基于由N和Fe形成的多个活性位点
Ningning Song1, Yiran Wang1, Yueyang Li2
1Northeast Institute of Geography and Agroecology, Chinese Academy of Sciences, Changchun, 130102, PR China; Key Laboratory of Wetland Ecology and Environment, State Key Laboratory of Black Soils Conservation and Utilization, Northeast Institute of Geography and Agroecology, Chinese Academy of Sciences, Changchun, 130102, PR China.
用铁和 (NHC@Fe) 修改的化合物有效地激活硫酸盐 (PS) 来降解四环素化物. 与单个修改相比,这种N-Fe联合修改显示出更高的性能,突出显示了高级氧化过程中的协同效应.
科学领域:
- 环境化学环境化学
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 催化剂是一种催化剂.
背景情况:
- 先进的氧化过程 (AOP) 对于降解持久有机污染物至关重要.
- 使用异质催化剂激活硫酸盐 (PS) 提供了一个高效的AOP途径.
- 开发具有增强PS激活能力的新型催化剂对于环境修复至关重要.
研究的目的:
- 为了合成和表征改性 (NHC@Fe) 用于过氧化硫酸盐 (PMS) 和过氧化硫酸盐 (PDS) 激活.
- 调查NHC@Fe在降解四环素化物 (TC) 的催化性能.
- 通过实验和DFT研究,阐明NHC@Fe对PMS和PDS的激活机制.
主要方法:
- 一个步骤的NHC@Fe催化剂的热水合成.
- 使用NHC@Fe与PMS和PDS进行TC降解的批量实验.
- 密度功能理论 (DFT) 计算以建模活性站点和反应途径.
- 在催化过程中生成的活性氧物种 (ROS) 的识别.
主要成果:
- 在PMS和PDS两种情况下,NHC@Fe证明了TC的有效降解 (在120分钟内~80%).
- 与单独的Fe或N修改相比,N-Fe联合修改显著增强了PS激活.
- DFT研究揭示了PS激活的多个活性部位和途径,Fe2+/Fe3+在PMS和PDS激活中的角色不同.
- 单片氧 (1O2) 在TC降解中通过非自由基通路发挥了重要作用,在PDS系统中产生了更直接的生成.
结论:
- NHC@Fe是PMS和PDS激活的高效催化剂,可以有效降解TC.
- N-Fe联合修改的协同效应对于增强的酸盐激活至关重要.
- 该研究提供了关于PMS和PDS激活和ROS生成机制的详细见解,区分了PMS和PDS的途径.
- 这项研究有助于开发通过先进的氧化过程进行环境修复的新型催化剂.
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