在CO2电还原过程中,金属添加碳催化剂的可逆结构演变:一个操作式X射线吸收光谱研究

科学领域:

• 材料科学 材料科学 材料科学
• 电化学 电化学 电化学
• 催化剂是一种催化剂.

背景情况:

• 电化学二氧化碳减排 (CO2 RR) 为碳中和化学品提供了一条可持续的途径,减少对化石燃料的依赖.
• 合金碳 (M-N-C) 是二氧化碳RR的成本有效催化剂,但它们的长期稳定性仍然是一个挑战.
• 了解M-N-C催化剂在运行过程中的结构演变对于提高其耐用性至关重要.

研究的目的:

• 在操作条件下系统地研究各种M-N-C催化剂 (M = Fe, Sn, Cu, Co, Ni, Zn) 的结构演变.
• 阐明影响M-N-C催化剂在电化学二氧化碳减少过程中的稳定性和性能的因素.
• 为了比较M-N-C框架内的不同金属中心的行为.

主要方法:

• 操作式X射线吸收光谱 (XAS) 用于研究一系列M-N-C催化剂.
• 在电化学二氧化碳减排之前和期间分析了催化剂.
• 监测结构变化和金属物种或氧化物的形成.

主要成果:

• Fe-N-C和Sn-N-C催化剂显示了反应前的氧化物集群形成.
• -N-C,Co-N-C,Ni-N-C和Zn-N-C最初只有单个分散的金属离子.
• 在CO2RR过程中,大多数催化剂中都发生了金属集群/纳米颗粒的可逆形成,但Ni-N-C除外.
• 由于强烈的Ni-N相互作用,Ni-N-C在单个Ni位点上表现出异常稳定性.

结论:

• 金属集群/纳米颗粒的形成是M-N-C催化剂在CO2RR过程中无处不在的现象,除了Ni-N-C.
• 金属-氧 (M-O) 和金属- (M-N) 相互作用之间的相互作用决定了金属物种的移动性和稳定性.
• 在Ni-N-C中强大的Ni-N相互作用有助于单个Ni位点的高稳定性,从而比其他过渡金属更高的CO2到CO转化效率.