π-粘合金属-有机单层,用于单金属位依赖CO2的光还原和演化反应
Zhe Liu1, Yangbin Xie1, Luying Liu1
1Jiangsu Key Laboratory of Advanced Catalytic Materials and Technology, Advanced Catalysis & Green Manufacturing Collaborative Innovation Center, School of Petrochemical Engineering, Changzhou University, Changzhou, Jiangsu, 213164, P. R. China.
研究人员开发了一种新型的四重 π 粘合金属有机层 (πMOL),用于先进的催化. 这种原子精度高的材料能够使用单个金属位点进行选择性的二氧化碳减排或演化反应.
科学领域:
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 催化剂是一种催化剂.
- 超分子化学 超分子化学
背景情况:
- 2D金属有机层 (MOLs) 的等级自组装对于功能性材料至关重要.
- 通过自组装控制原子精确的,少层的MOL仍然具有挑战性,因为管理远程订单的困难.
研究的目的:
- 报告一个具有棋盘格子结构的新型四重π粘合金属有机层 (πMOL).
- 为了证明在πMOL内的单金属位点的可调节的催化选择性,以减少二氧化碳和进化.
主要方法:
- 一个四倍的π粘合金属有机层 (πMOL) 的合成,厚度约1.0 nm.
- 对二氧化碳还原反应 (CO2RR) 和演化反应 (HER) 的电催化试验.
- 密度函数理论 (DFT) 计算以调查反应机制和位点选择性.
主要成果:
- 在CO2和条件下,Fe-πMOL表现出高的CO2RR活性 (3.98 mmol g-1 h-1) 和选择性 (91.7%).
- 同结构Co-πMOL和FeCo-πMOL对HER的活性很高.
- DFT的计算证实了单个金属位点的明显的二氧化碳吸附能量和激活障碍,解释了观察到的选择性.
结论:
- 超分子π...π相互作用是有效的创建单层MOL与均分布的单金属站点.
- 这种方法为设计人工光合作用先进催化剂提供了潜力.
- 通过控制 πMOL 结构内的金属位点,可以实现对 CO2RR 和 HER 的可调节的催化选择性.
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