通过分子模拟,确定在溶剂激活过程中金属有机框架崩的途径
Joseph R H Manning1,2,3, Gaël Donval1, Mat Tolladay1
1Centre for Integrated Materials, Processes and Structures, Department of Chemical Engineering, University of Bath UK T.Duren@bath.ac.uk.
Journal of materials chemistry. A
|December 7, 2023
概括
了解金属有机框架 (MOF) 激活是防止框架崩的关键. 模拟显示溶剂中位相形成导致毛细血管应力,解释了崩并指导了更好的MOF激活协议.
科学领域:
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 化学工程是化学工程的重要组成部分.
- 计算化学计算化学
背景情况:
- 金属有机框架 (MOF) 是具有广泛应用的多功能纳米孔材料.
- MOF的激活,即合成溶剂的去除,对于进入孔隙空间至关重要.
- 在激活过程中框架崩阻碍了MOF的利用,基础机制尚不清楚.
研究的目的:
- 为了阐明MOF激活-崩的机制.
- 确定影响溶剂去除和框架稳定性的因素.
- 为了能够开发出改进的MOF激活协议.
主要方法:
- 使用大规范蒙特卡洛和自由能量扰动进行溶剂脱吸的模拟.
- 将MOF激活作为一种流体吸附过程.
- 通过各种溶剂,研究异构金属有机框架 (IRMOF) 家族中的激活.
主要成果:
- 确定了两种溶剂脱吸途径:均脱吸和中相形成.
- 证明溶剂中相会诱导毛细血管应力,导致框架崩.
- 由于稳定的溶剂中相相,发现较大的孔径和连接性增加了激活能量.
结论:
- 溶剂中位相形成是MOF激活-崩的主要原因.
- 模拟结果与实验观察结果保持一致并解释它们.
- 这项工作促进了对MOF激活溶剂的选,并为加速MOF开发提供了条件.
