单原子化In2O3催化剂的计算选,用于逆水气转移反应
Yuchen Wang1,2, Shenggang Li1,2,3
1School of Physical Science and Technology, ShanghaiTech University, Shanghai 201210, P. R. China.
Physical chemistry chemical physics : PCCP
|December 11, 2023
概括
氧化的单原子兴奋剂通过促进氧空缺,通过反向水气转移 (RWGS) 反应增强二氧化碳 (CO2) 转化. 氧化物/氧化物催化剂在高温下显示出最佳的二氧化碳反应性.
科学领域:
- 催化剂是一种催化剂.
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 计算化学计算化学
背景情况:
- 反向水气转移 (RWGS) 反应对于将二氧化碳 (CO2) 转化为有价值的化学品和燃料至关重要.
- 开发有效的二氧化碳化催化剂对于可持续的能源解决方案至关重要.
研究的目的:
- 研究用于RWGS反应的单原子金属合立方氧化物 (c-In2O3) 的催化活性.
- 确定最佳的兴奋剂,并了解它们在二氧化碳激活和转化中的作用.
主要方法:
- 密度函数理论 (DFT) 的计算被用来研究金属合的In2O3催化剂 (M = Pt, Ir, Pd, Rh, Cu, Ni).
- 计算包括识别活性金属位点,选氧气空缺,并确定RWGS路径的能量障碍.
- 使用微动力学模拟来评估在反应条件下二氧化碳的反应性.
主要成果:
- 单原子补充剂促进In2O3表面的氧气空缺,促进CO2吸附和激活.
- 氧气空位形成能量作为二氧化碳吸附稳定性的描述符.
- /2O3和Rh/2O3显示出直接二氧化碳解离的高潜力.
- 微动力学模拟预测Ir/In2O3具有在573K以上的最佳CO2反应性.
结论:
- 单原子兴奋剂在RWGS反应中显著增强了CO2转化,特别是在高温下.
- 氧气空缺的形成是限制二氧化碳反应性的关键因素.
- 氧化作为高效二氧化碳利用的有希望的催化剂.
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