空缺缺陷诱导效应的不对称协调单原子Fe─N₃ S₁ 活跃站点强大的电催化氧减少与高周转频率和质量活动

科学领域:

• 材料科学 材料科学 材料科学
• 电化学 电化学 电化学
• 催化剂是一种催化剂.

背景情况:

• 开发高效且低成本的单原子催化剂 (SAC) 用于氧降解反应 (ORR) 仍然是一个重大挑战.
• 现有的方法往往难以同时实现高性能和稳定性.

研究的目的:

• 为了合成和表征一种新的原子分散,硫共碳与空缺缺陷 (NSC-vd) 固Fe单个原子 (SAs).
• 调查空位缺陷在促进电催化ORR活动中的机制.
• 探索协调结构在不同电解质的ORR性能中的作用.

主要方法:

• 合成单个原子在N,S共碳与丰富的空缺缺陷 (NSC-vd).
• 现场拉曼光谱和减弱总反射面增强红外吸收光谱 (ATR-SEIRAS) 来研究活性位点.
• 操作X射线吸收光谱 (XAS) 来分析协调结构.
• 理论计算 (例如,DFT) 以了解电子属性和反应机制.

主要成果:

• 优化的Fe SAs/NSC-vd催化剂表现出优异的ORR活性,具有稳定的Fe─N3S1活性位点.
• 在酸性和性溶液中的Fe─N3S1活性位点观察到不同的动力机制.
• 发现协调结构与不同电解质的ORR活性密切相关.
• 理论计算表明,Fe─N3S1的向上移动的d频段中心促进了O2吸附,并加速了*OH的减少动力学.

结论:

• 空缺缺陷在通过平衡OOH*形成和*OH减少来促进ORR方面发挥着至关重要的作用.
• Fe─N3S1活性位点显示可调节的ORR机制和基于电解质条件的性能.
• 这种缺陷工程的SAC为ORR开发高性能,低成本的电催化剂提供了可行的战略.