层次多孔的氨基功能化纳米MOF网络定聚酸用于氧化脱硫和塑形应用程序
Hongjian Xu1, Lu Wu2, Xinyu Zhao1
1School of Chemistry, Chemical Engineering and Life Science & State Key Laboratory of Advanced Technology for Materials Synthesis and Processing, Wuhan University of Technology, Wuhan 430070, Hubei, China.
Journal of colloid and interface science
|December 19, 2023
概括
具有固聚酸 (PMA) 的等级多孔金属有机框架 (HP-MOF) 显示出优异的氧化脱硫性能. 这些先进的HP-MOF有效地从燃料中去除耐火硫化合物,展示了工业潜力.
科学领域:
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 催化剂是一种催化剂.
- 环境化学环境化学
背景情况:
- 传统的微孔金属有机框架 (MOF) 由于质量转移限制,在有效地去除大型耐火硫化合物方面存在局限性.
- 层次性多孔MOF (HP-MOF) 提供了增强活跃地点的可访问性和改进的质量运输,使它们成为氧化脱硫 (ODS) 的前景.
- 聚胺酸 (PMA) 是ODS的活性催化剂,但需要有效的支持才能达到最佳性能.
研究的目的:
- 合成和描述一系列具有控制的中孔尺寸的等级多孔氨基功能化Zr-MOFs (HP-UiO-66-NH2-X).
- 利用这些HP-MOF作为固PMA的支,以创建氧化脱硫 (ODS) 的高效催化剂.
- 研究开发的PMA/HP-UiO-66-NH2-X催化剂的ODS性能,机制和工业适用性.
主要方法:
- 无模板合成HP-UiO-66-NH2-X,具有不同的中孔尺寸 (3.5-9.2 nm).
- 通过宿主-客人相互作用将PMA固定在HP-UiO-66-NH2-X上.
- 用二西欧芬 (DBT) 作为模型化合物对ODS性能进行催化评估.
- 清理者实验和密度函数理论 (DFT) 计算以阐明反应机制.
- 在carboxymethyl纤维素 (CMC) 基板上MOF纳米颗粒的现场生长,用于单质催化剂制造.
主要成果:
- 成功合成了具有调节性介质性的HP-UiO-66-NH2-X材料.
- 优化的催化剂,PMA/HP-UiO-66-NH2-9 (4.0纳米半孔大小),在50°C的60分钟内实现了99.9%的DBT去除.
- 清理者研究确定OH基是关键的反应物种,得到了DFT计算的支持,显示了由于电子转移而增强的PMA反应.
- 在CMC基板上的MOF纳米颗粒衍生出的单体催化剂保持了高ODS性能和可重复使用的模型真实燃料.
结论:
- HP-MOF为PMA等活性物种提供了优越的定平台,与微孔同类相比,显著提高了ODS效率.
- 开发的PMA/HP-UiO-66-NH2-X催化剂在去除耐火硫化合物方面表现出卓越的活性和选择性.
- 制造的单体催化剂由于其稳定性和可重复使用性,在燃料脱硫过程中显示出对实际工业应用的有希望的潜力.
