单原子改性Ti-MOFs的计算设计用于光催化CO2减少到C的化学物质
Shuang Wang1, Xiaowa Nie1, Jianbin Lin1
1State Key Laboratory of Fine Chemicals, Frontier Science Center for Smart Materials, PSU-DUT Joint Center for Energy Research, School of Chemical Engineering, Dalian University of Technology, Dalian, 116024, China.
ChemSusChem
|December 20, 2023
概括
铁基催化剂 (Fe/Ti-BPDC) 具有高活性,可将二氧化碳 (CO2) 转化为酸 (HCOOH). 在MOF中优化单原子金属催化剂可以调整二氧化碳光还原效率.
科学领域:
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 催化剂是一种催化剂.
- 计算化学计算化学
背景情况:
- 金属有机框架 (MOF) 为催化提供可调节的特性.
- 二氧化碳 (CO2) 的光催化降低是可持续能源研究的一个关键领域.
- 单原子催化剂 (SAC) 在化学反应中提供高效率和选择性.
研究的目的:
- 为了研究各种过渡金属在Ti-BPDC中作为单原子催化剂的有效性,用于二氧化碳光降解.
- 为特定的二氧化碳减排产品 (酸,一氧化碳,甲醇) 确定最活跃和选择性的催化剂.
- 了解催化活性和选择性的电子结构起源.
主要方法:
- 使用密度函数理论 (DFT) 的计算.
- 一系列的过渡金属 (Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Zr, Nb, Ru, Rh, Pd, Ag, Hf, Ta, Os, Ir, Pt) 进行了计算选.
- 对M/Ti-BPDC (M = 过渡金属,BPDC = 2,2'-双氨酸-5,5'-双酸) 催化剂进行了电子结构分析.
主要成果:
- 铁/-BPDC对二氧化碳减少为酸 (HCOOH) 的活性最高,限制潜力为-0.40V.
- 经过Ag,Cr,Mn,Ru,Zr,Nb,Rh和Cu修饰的Ti-BPDC也通过不同的机制对HCOOH表现出活性.
- 由于中度*CO结合,Pd/Ti-BPDC表现出优异的催化活性,用于产生甲醇 (CH3OH).
- 大多数催化剂对二氧化碳生产的选择性较差,这是由于不利的中间约束能.
结论:
- 基于单原子金属的MOF催化剂 (M/Ti-BPDC) 可以有效地设计以调整二氧化碳光还原活性和选择性.
- 铁/-BPDC是HCOOH生产的一个有前途的催化剂.
- 了解中间约束能量对于优化特定产品的催化剂性能至关重要.
