乙烯甲基碳化对异质Pt1/MoS2单原子催化剂:金属支协同催化
An Wang1,2, Leilei Zhang1, Zhounan Yu1,2
1CAS Key Laboratory of Science and Technology on Applied Catalysis, iChEM, Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences, Dalian 116023, China.
一个新的单原子催化剂在MoS2上有效地将乙烯和二氧化碳转化为甲基酸. 这种先进的催化剂具有很高的活性和选择性,为工业化工生产提供了更绿色的替代品.
科学领域:
- 不同质的催化
- 有机金属化学
- 材料科学
背景情况:
- 乙烯甲基碳化 (EMC) 转化为甲基酸 (MP) 是至关重要的,但依赖于同质催化剂和强酸.
- 目前的方法面临着催化剂分离,产品净化和腐蚀条件的挑战.
研究的目的:
- 开发一种高活性和选择性的EMC异质催化剂.
- 消除在EMC中的腐蚀性液体酸促进剂的需要.
- 阐明新型单原子催化剂的催化机制.
主要方法:
- 在二硫化物 (MoS2) 纳米片上支持单原子催化剂 (Pt1/MoS2) 的合成.
- 先进的表征技术 (例如,EXAFS,XANES) 和密度函数理论 (DFT) 的计算.
- 在不同条件下 (CO和C2H4压力,温度) 测试催化剂在EMC反应中的性能.
主要成果:
- 在1 MPa CO,1 MPa C2H4 和160 °C下,Pt1/MoS2催化剂实现了0.35 gMP gcat-1 h-1的生产率,具有91.1%的MP选择性.
- 反应速度在2 MPa CO时翻了一番,达到320.1 molMP molPt-1 h-1,超过现有的异质催化剂,接近同质系统.
- DFT计算揭示了一个独特的Mo-S-Pt1-S-Mo活性位点,并阐明了反应途径,确定碳化作为速度决定的步骤.
结论:
- Pt1/MoS2作为有效的异质单原子催化剂,在没有酸促进剂的情况下表现出高活性,选择性和可回收性.
- 催化剂的性能归因于Mo空位上的明确的Pt单个原子以及金属支多位组合的协同效应.
- 这项研究提出了设计单原子催化剂的新策略,用于以前由同质催化主导的复杂多步反应.
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