Ab Initio晶体结构预测能量材料LLM-105,RDX和HMX的能量结构

科学领域:

• 计算化学是一种计算化学.
• 材料科学是一种材料科学.
• 晶体学 晶体学是指结晶学.

背景情况:

• 能量材料 (EMs) 经常表现出多态性,使其研究和应用复杂化.
• 准确预测晶体结构对于理解和设计电磁波来说至关重要.

研究的目的:

• 评估GAtor遗传算法 (GA) 代码和Genarris随机结构生成器用于能量材料的晶体结构预测 (CSP) 的有效性.
• 评估分散包括密度函数理论 (DFT) 方法在预测EM结构的稳定性排名中的性能.
• 探索CSP作为能源材料开发管道中的工具的潜力.

主要方法:

• 使用了GAtor遗传算法 (GA) 代码及其对称交叉方案和Genarris随机结构生成器.
• 对LLM-105,α-RDX以及HMX的α和β多态进行了CSP.
• 采用各种包括分散的DFT方法来对生成结构的稳定性进行排名.

主要成果:

• 杰纳里斯和GAtor成功地复制了所有目标能量材料的实验晶体结构.
• 在GAtor中的对称交叉方案在生成精确结构方面被证明是有效的.
• 对于LLM-105和α-RDX,实验结构被所有测试的DFT方法认为是最稳定的.
• 与实验发现相反,α-HMX多态始终被预测比β-HMX更稳定.
• 为LLM-105.5生成了一个假定的低灵敏度分层结构.
• 观察到结构排名对DFT功能和分散方法的敏感性.

结论:

• CSP,特别是使用GAtor,是研究高能材料的多态性的一个有价值的工具.
• 该方法显示了将其整合到能源材料开发管道中的潜力.
• 在HMX多态稳定性预测中的差异可能源于DFT方法的限制或未考虑的动力效应.