在存在氧气的情况下,在共价有机框架上增强CO2电还原
Hui Guo1,2, Duan-Hui Si1, Hong-Jing Zhu1,2
1State Key Laboratory of Structural Chemistry, Fujian Institute of Research on the Structure of Matter, Chinese Academy of Sciences, 350002, Fujian, Fuzhou, P. R. China.
这项研究引入了一种新的金属共价有机框架 (MCOF),可以增强二氧化碳电还原 (CO2RR),即使存在氧气. 该材料有效地使用氧降解反应 (ORR) 的中间体来提高CO2RR的性能.
科学领域:
- 电化学 电化学 电化学
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 催化剂是一种催化剂.
背景情况:
- 电催化二氧化碳减排 (CO2RR) 对可持续化学至关重要.
- 氧气 (O2) 的存在通常会阻碍CO2RR的性能.
- 开发耐氧CO2RR催化剂仍然是一个重大挑战.
研究的目的:
- 制定一项战略,以加强在氧气存在时的二氧化碳电还原.
- 为耐氧CO2RR合成和研究一种新的二维合金属共价有机框架 (MCOF).
- 阐明氧气物种影响CO2RR的机制.
主要方法:
- 合成一种新的2D MCOF,NiPc-Salen(Co) 2-COF,其中包括Ni-N4-O和双核Co-N2O2位点.
- 在不同O2度下,CO2RR性能的电化学表征.
- 机制研究,以了解氧中间体 (*OOH) 和催化剂活性位点的作用.
主要成果:
- NiPc-Salen(Co) 2-COF表现出高氧耐受性,在 -1.0 V 时达到 97.2% 的 CO 法拉代效率 (FE_CO),而在 0.5% O2.2 的 RHE 时达到 97.2%.
- 与纯CO2大气相比,在O2的存在下观察到更高的CO2RR性能.
- 工业级电流密度为128.3mA cm-2,在流电池反应堆中以0.5%的O2在-0.8V下实现,即使在5%的O2.2,也保持了显著的性能.
结论:
- 开发的MCOF,NiPc-Salen(Co) 2-COF,有效地利用氧降解反应中间体来促进二氧化碳的电降解.
- 这项工作提出了一个可行的策略,在有氧条件下实现高效的CO2RR.
- 这些发现为设计在含氧环境中利用二氧化碳的先进电催化剂开辟了新的途径.
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