将共价有机聚合物固定在具有可调节功能组的支上,在pH-通用条件下提高氧气减氧性能
Chonghong Shu1, Wenlin Zhang1, Jiayu Zhan1
1National-Local Joint Engineering Laboratory for Energy Conservation in Chemical Process Integration and Resources Utilization, School of Chemical Engineering and Technology, Hebei University of Technology, Tianjin 300130, PR China.
碳纳米管上的铁酸基聚合物改善了氧降解反应 (ORR) 催化. 具有COOH功能的材料通过优化铁活性部位以获得更快的动力学来显示出卓越的pH-通用性能.
科学领域:
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 电化学 电化学 电化学
- 催化剂是一种催化剂.
背景情况:
- 铁酸 (FePc) 是氧降解反应 (ORR) 的有前途的非贵金属催化剂.
- 现有的FePc催化剂在酸性和中性环境中性能有限,阻碍了实际应用.
- 开发强大高效的ORR电催化剂对于能源转换技术至关重要.
研究的目的:
- 合成基于FePc的新型共价有机聚合物 (COPFePc) 与功能化的多壁碳纳米管 (R-MWCNT) 集成.
- 调查电子提取和电子捐赠组对COPFePc/R-MWCNT复合材料ORR性能的影响.
- 通过密度函数理论 (DFT) 计算,阐明ORR增强活动背后的机制.
主要方法:
- 现场聚合FePc到具有COOH,OH或NH2组的功能化多壁碳纳米管 (MWCNT) 上.
- 合成的COPFePc/R-MWCNT材料在广泛的pH范围内进行ORR活动的电化学表征.
- 密度函数理论 (DFT) 计算分析电子结构变化和中间约束能.
主要成果:
- COPFePc/COOH-MWCNT在pH普遍条件下 (酸性,中性和性) 显示出最高的ORR催化活性.
- 在R-MWCNT上的电子提取/捐赠组调节了COPFePc中的Fe活性中心的电子特性.
- DFT计算显示,取电子的COOH组优化了Fe的d带中心,并削弱了氧中间结合,增强了ORR动力学.
结论:
- 在功能化的MWCNT上基于FePc的共价有机聚合物为先进的ORR电催化剂提供了可行的策略.
- 在所有pH值中,COOH功能组显著增强了FePc对ORR的电催化活性和稳定性.
- 这项工作为有效的氧降解反应的催化剂设计提供了基本的见解.
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