动态重建的三重铜空位协会被封闭在Cu纳米线中,使高速率和选择性CO2电还原到C2+产品成为可能
Runhua Chen1,2, Xiaolong Zu1, Juncheng Zhu1
1Hefei National Research Center for Physical Sciences at the Microscale, University of Science and Technology of China, Hefei, Anhui, 230026, P. R. China.
Advanced materials (Deerfield Beach, Fla.)
|February 8, 2024
概括
在Cu纳米线中构建三重铜空位协同物显著增强了CO2电还原到C2+产品. 这些职位增强了二氧化碳吸附和二元化,从而提高了效率和选择性.
科学领域:
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 电化学 电化学 电化学
- 催化剂是一种催化剂.
背景情况:
- 基于Cu的催化剂的电化学重建改善了CO2的电还原.
- 在CO2到C2+反应性中Cu空缺的具体作用尚不清楚.
研究的目的:
- 研究构造的Cu空缺对二氧化碳电还原到C2+产品的影响.
- 阐明Cu空缺影响催化性能的机制.
主要方法:
- 基于Cu的纳米线的电化学还原,以创建Cu空缺.
- 高角环状暗场扫描传输电子显微镜 (HAADF-STEM) 用于结构分析.
- pozitron消灭生命周期光谱 (PALS) 用于空位的表征.
- 在现场减弱的全反射表面增强红外吸收光谱 (ATR-SEIRAS) 用于吸附研究.
- 密度功能理论 (DFT) 计算用于机械洞察力.
主要成果:
- 证实了不同度的三重铜空缺关联体的形成.
- 发现三重铜空隙协同物有利于CO吸附并促进CO二分化.
- DFT的计算显示,空缺位置周围的局部电荷密度增加,增强了CO吸附,并将CO-CO合屏障降低了0.4 eV.
- 设计的Cu纳米线在广泛的电流密度范围内 (400-800 mA cm-2) 实现了超过80%的C2+产品法拉代克效率.
结论:
- 三重铜空位协同物对于增强二氧化碳电还原到C2+产品至关重要.
- 性能提升归因于改进的CO吸附和二元化动力学,这些动力学是由空缺位置周围独特的电子结构促进的.
- 这项研究为设计高效的基于的电催化剂提供了一条途径,用于二氧化碳的转化.
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