新兴的电旋平台朝着纳米粒子转化为单个原子转化,以指导氨合成中的选择性
Xuan Zheng1, Jiace Hao1, Zechao Zhuang2
1Key Laboratory of Synthetic and Biological Colloids, Ministry of Education, School of Chemical and Material Engineering, Jiangnan University, Wuxi 214122, China. zhysw@jiangnan.edu.cn.
Nanoscale
|February 14, 2024
概括
这项研究提出了一种新的"自上而下"方法,在碳纳米纤维上制造单原子催化剂 (SAC),以有效减少酸盐. 由此产生的催化剂表现出高氨产量和选择性,克服了催化剂合成的先前挑战.
科学领域:
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 电化学 电化学 电化学
- 催化剂是一种催化剂.
背景情况:
- 为单原子催化剂 (SAC) 开发高效的自上而下的合成方法对于控制金属原子运动至关重要.
- 在SAC合成中,将金属原子直接运送到理想载体仍然是一个重大挑战.
研究的目的:
- 开发一种"自上而下"的战略,将纳米粒子 (NP) 转化为单个原子 (SA),使用电碳纳米纤维 (CNF) 作为载体.
- 研究合成的单原子催化剂在碳纳米纤维 (Co SAs/CNF) 上的电催化性能,用于缩反应 (NO3RR).
主要方法:
- 采用"自上而下的"合成方法,利用电碳纳米纤维 (CNF) 作为原子载体.
- 使用高温处理以促进原子从Co NPs迁移并固定在CNF上,形成一个Co-C3O1协调结构.
- 在现场进行电化学表征和理论计算 (DFT),以了解反应机制和催化性能.
主要成果:
- 成功合成了具有Co-C3O1协调结构的Co SAs/CNF电催化剂.
- 取得了优异的电催化缩反应 (NO3RR) 活性,产生0.79 mmol h-1 cm-2的NH3与91.3%的法拉第效率 (FE) 在-0.7V与RHE.
- 证明NOH路径是首选的,在Co SAs上容易*NO化和脱氧,由于吸附能量小,并且在速率决定步骤中具有低能量屏障 (0.45 eV).
结论:
- "自上而下"的策略有效地将CoNP转化为在CNF上的CoSA,为NO3RR创造了一个高度活跃的电催化剂.
- Co SAs/CNF催化剂表现出优异的NH3选择性和活性,这是由于首选的NOH通路和强烈抑制进化反应 (HER) 的原因.
- 这项工作为设计和合成用于高效电化学应用的先进单原子催化剂提供了可行的途径.
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