在金和金纳米结构上的光催化转换中的等离子体决定的选择性
Zhandong Li1, Sadaf Ehtesabi2, Siddhi Gojare2
1Department of Biochemistry and Biophysics, Texas A&M University, College Station, Texas 77843, United States.
ACS photonics
|February 15, 2024
概括
贵金属纳米结构通过局部表面等离子体共振 (LSPR) 驱动化学反应. 这项研究揭示了2-nitro-5-thiolobenzoic acid在黄金和黄金@palladium纳米板上的不同反应途径,使用尖端增强的拉曼光谱学.
科学领域:
- 塑学和纳米化学的应用
- 表面科学和催化剂的研究
- 先进的光谱技术 技术
背景情况:
- 贵金属纳米结构在吸收光时表现出局部的表面等离子共振 (LSPRs),产生热载体,可以驱动化学反应.
- 将贵金属与催化活性金属结合起来,可以扩大等离子体驱动的化学转换的范围.
- 了解单金属和双金属纳米结构对单个分子分析物内的特定反应的选择性至关重要.
研究的目的:
- 在金纳米板 (AuNPs) 和金@纳米板 (Au@PdNPs) 上研究2 - -5 - 硫烯酸 (2-N-5TBA) 的等离子体驱动反应性.
- 使用尖端增强拉曼光谱法 (TERS) 阐明反应机制和产品分布.
- 为了比较AuNPs和Au@PdNPs在等离子体驱动反应中的催化活性和选择性.
主要方法:
- 使用尖端增强拉曼光谱法 (TERS) 获得单分子灵敏度和亚纳米空间分辨率.
- 采用密度函数理论 (DFT) 和时间依赖密度函数理论 (TDDFT) 的理论研究.
- 在单金属和双金属纳米结构上分析反应产物及其产量.
主要成果:
- 在AuNPs上,2-N-5TBA经历二元化和脱碳化,形成4,4'-二甲基 (DMAB) 和4-基乙醇 (4-NBT).
- 在Au@PdNPs上,2-N-5TBA形成了DMAB前体,然后还原为双-DMAB和4-amino-3-mercaptobenzoic酸.
- 反应产品在Au@PdNPs上的产量与分子在金属表面的自由能量潜力相关.
结论:
- TERS和理论计算提供了对不同纳米结构上的不同等离子体驱动反应通路的洞察.
- 与AuNP相比,双金属Au@PdNP对所选择的分子分析物具有不同的反应性和选择性.
- 该研究强调了定制纳米结构控制等离子体驱动化学转换的潜力.
