在可定制的绿色新质溶剂中揭示CO2捕获:由量子化学告知的一组学习方法
Reza Soleimani1, Amir Hossein Saeedi Dehaghani2
1Department of Chemical Engineering, Faculty of Chemical Engineering, Tarbiat Modares University, P.O. Box 14115-143, Tehran, Iran.
深度水溶剂 (DESs) 在碳捕获方面表现有前途. 一个新的计算模型准确地预测了DES中的二氧化碳可溶性,有助于开发更绿色的化学过程以缓解气候变化.
科学领域:
- 绿色化学和可持续的过程
- 计算化学和材料科学计算化学和材料科学
- 气候变化缓解技术的技术
背景情况:
- 深度环氧溶剂 (DES) 正在成为绿色化学的关键参与者,为各种应用提供可持续的替代品.
- 二氧化碳 (CO2) 排放是气候变化的主要驱动因素,需要创新的捕获和利用战略.
- 预测计算方法对于探索DES的巨大潜力和优化其在二氧化碳捕获方面的性能至关重要.
研究的目的:
- 开发和验证一个预测计算模型,用于评估DES中的二氧化碳溶解度.
- 利用COSMO-RS模型和随机梯度增强 (SGB) 算法进行准确的溶解性预测.
- 为设计和选择DES提供可靠的工具,以实现高效的二氧化碳捕获和利用.
主要方法:
- 利用COSMO-RS模型来导出DESs的分子描述符.
- 开发了采用COSMO-RS特征,压力和温度的随机梯度增强 (SGB) 模型.
- 经过训练和验证的SGB模型使用了在132个和150个不同的DES中二氧化碳溶解度的广泛实验数据集.
主要成果:
- 在预测二氧化碳溶解度方面,SGB模型取得了很高的准确性,平均绝对相对偏差 (AARD) 为0.85%和2.30%.
- 开发的SGB模型表现优于现有的方法,包括状态方程 (EoS),计算解法和其他机器学习模型.
- 来自SGB模型的预测显示,在一系列条件下,与实验CO2可溶性值有很好的一致性.
结论:
- 协同作用的COSMO-RS和SGB组合提供了一个强大的和可靠的方法来预测在DESs中的二氧化碳溶解度.
- 这种计算工具有助于合理设计和选择DES以有效捕获和利用二氧化碳.
- 这些发现有助于推进可持续的化学过程和减轻气候变化的影响.
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