铜的增强催化活性 (II) 通过半可逆单晶-单晶脱水构建的金属有机框架

科学领域:

• 材料科学 材料科学 材料科学
• 化学 化学 化学
• 催化剂是一种催化剂.

背景情况:

• 金属有机框架 (MOF) 为各种应用提供可调节的特性.
• 了解MOF的结构转变对于设计功能材料至关重要.
• MOFs被探索为氧化反应的异质催化剂.

研究的目的:

• 为了合成和表征一种新的铜 (II) 金属有机框架,[Cu (btec) (OH) ]·2H2O (1).
• 为了研究脱水和再水后单晶到单晶的结构转变.
• 为了评估MOF相在烯液相氧化中的催化性能.

主要方法:

• 单晶X射线衍射 (SC-XRD) 用于结构分析.
• 动态蒸汽吸附研究用于水解/脱水行为.
• 用于材料表征的光谱技术和分析方法.
• 催化试验使用液相氧化烯与H2O2.2.

主要成果:

• 在加热时,MOF [Cu(btec) ((OH) ]·2H2O (1) 转化为无水相 [Cu(btec) ] (2' 和 2′′).
• 在再水后观察到可逆的结构转变,第三阶段显示Cu2+协调的变化.
• 单水相3在高选择性烯氧化中表现出优异的催化活性 (TON=82.6,TOF=21.0h-1).
• 第三阶段在五个周期中保持了催化效率,突出显示了其可重复使用性.

结论:

• 该研究介绍了一种MOF,它具有可调节的结构和通过热和水化刺激的色彩.
• 在第三阶段,可访问的活性金属位点和更大的表面积可以提高催化性能.
• 这些发现确定了MOF结构特征与异质催化活性之间的联系,提出了反应机制.