对表面的脱的反应力场开发.
Antoni Salom-Català1, Evgenii Strugovshchikov1, Kamila Kaźmierczak2
1Departament de Química Física i Inorgànica, Universitat Rovira i Virgili, 43007 Tarragona, Spain.
一个新的反应力场,2023-Pt/C/H,使得表面上的脱 (PDH) 的大规模模拟. 该工具准确地模拟了烯生产和催化剂失活路径,有助于开发更有效的催化过程.
科学领域:
- 计算化学计算化学
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 化学工程是化学工程的重要组成部分.
背景情况:
- 脱 (PDH) 是生产烯的关键工业过程,在高温 (773-973 K) 上运行.
- 开发高效和可持续的PDH催化剂,特别是基于 (Pt) 的催化剂,是一个活跃的研究领域.
- 精确的原子模拟对于优化Pt催化剂至关重要,但需要强大的反应力场.
研究的目的:
- 开发一种新的反应性ReaxFF力场,称为2023-Pt/C/H,用于Pt表面的PDH反应的大规模模拟.
- 为了能够详细研究Pt催化PDH机制的反应性和动态性质.
- 为优化催化剂设计和理解停用途径提供计算工具.
主要方法:
- 使用密度函数理论 (DFT) 计算的综合数据集,优化ReaxFF力场参数.
- 训练数据包括几何学,吸附能量和反应障碍,用于Pt化PDH机制在Pt上的关键步骤.
- 通过内部一致性检查进行验证,并在反应分子动力学 (MD) 模拟中应用.
主要成果:
- 2023-Pt/C/H力场实现了高精度,平均绝对误差为14kJ/mol的中间能量和12kJ/mol的能量障碍对DFT.
- 在MD模拟中,在各种Pt表面拓上成功建模了烯形成和竞争性失活反应 (深度脱,C-C裂变).
- 反应性和选择性按照Pt{11} < Pt{100} < Pt{211} 的顺序进行,由于低协调位点,阶梯面显示出更高的活性和选择性.
结论:
- 开发的2023-Pt/C/H反应力场准确地捕获了Pt表面上的脱的复杂反应网络.
- 它提供了关于表面拓和温度对PDH活动和选择性的影响的见解.
- 这种计算工具有助于未来对基于Pt的催化剂的研究,包括表面结构,温度,压力和覆盖范围的影响.
更多相关视频
10:52Multiscale Sampling of a Heterogeneous Water/Metal Catalyst Interface using Density Functional Theory and Force-Field Molecular Dynamics
Published on: April 12, 2019
12:08Catalytic Reactions at Amine-Stabilized and Ligand-Free Platinum Nanoparticles Supported on Titania During Hydrogenation of Alkenes and Aldehydes
Published on: June 24, 2022
相关概念视频
Reduction of Alkenes: Catalytic Hydrogenation
Metals like palladium, platinum, and nickel are commonly used in their solid forms — fine powder on an inert surface. As these catalysts remain insoluble in the reaction mixture, they are referred to as heterogeneous catalysts.
The hydrogenation process takes place on the...
Catalysis
Reduction of Alkynes to cis-Alkenes: Catalytic Hydrogenation
Like alkenes, alkynes can be reduced to alkanes in the presence of transition metal catalysts such as Pt, Pd, or Ni. The reaction involves two sequential syn additions of hydrogen via a cis-alkene intermediate.
Radical Reactivity: Steric Effects
Along with electronic...
Electrophilic Addition of HX to 1,3-Butadiene: Thermodynamic vs Kinetic Control
Standard Enthalpy of Formation
