独特的网站图案激活O2和H2在液态水中支的Au纳米粒子上
Jason S Adams1, Haoyu Chen1,2, Tomas Ricciardulli1
1Department of Chemical and Biomolecular Engineering, University of Illinois at Urbana-Champaign, Champaign, Illinois 61801, United States.
ACS catalysis
|March 7, 2024
概括
黄金纳米粒子催化了与水的反应,表明液态水在所有表面点上激活. 氧气激活和H2O2形成发生在黄金支接口上,其速率取决于支类型和纳米粒子大小.
科学领域:
- 不同质的催化剂.
- 纳米粒子科学是一个科学领域.
- 表面化学 表面化学
背景情况:
- 金纳米粒子 (Au NPs) 是小分子激活的有效催化剂.
- 催化活性受NP大小,支材料和水的存在影响.
- 了解纳米级反应机制对于催化剂设计至关重要.
研究的目的:
- 阐明液态水在Au NP上H2和O2的催化激活中的作用.
- 调查支性质和NP大小如何影响反应路径和动力学.
- 为了比较液态水中的催化机制与低湿度气相.
主要方法:
- 稳定状态利率测量 稳定状态利率测量
- 动态同位素效应研究研究.
- 关于各种支持的 Au NPs 的结构性表征.
- 对反应中间体和过渡状态的计算建模.
主要成果:
- 氧化金属支 (例如,) 的H2消耗率比惰性支 (碳,化) 高10-100倍.
- 在可降解的,易斯酸性支架 (lanthana) 上的Au NPs表现出较低的O-O键解离障碍 (<22 kJ mol-1) 与惰性支架 (>70 kJ mol-1) 相比.
- 随着Au NP直径的增加,H2O2形成的选择性会增加,这是由于接口部位的比例更大.
结论:
- 液态水在所有表面Au原子中促进H2激活,不同于气相反应,其中催化作用仅限于NP支持接口.
- 分子O2在Au-支接口上优先结合和解离,使O-O键裂变更敏感于支身份和NP大小.
- 液态水中的催化扩大了活性表面积,并使大量的H2O2产生,这与之前的气相研究不同.
