在纳米封闭聚合物中的动态和接口宽度的温度依赖性通过原子学模拟
Nikolaos Patsalidis1, George Papamokos2, George Floudas2,3
1Computation-Based Science and Technology Research Center, The Cyprus Institute, Aglantzia 2121, Nicosia Cyprus.
The Journal of chemical physics
|March 14, 2024
概括
这项研究揭示了温度如何影响聚合物链动态和受限聚乙烯的界面宽度. 在烯酸表面附近,动力学显著放缓,在散装玻璃过渡温度时,接口宽度达到峰值.
科学领域:
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 计算化学的计算化学
- 聚合物物理 聚合物物理
背景情况:
- 与散装材料相比,封闭聚合物表现出改变的动态和特性.
- 了解聚合物在接口上的行为对于设计先进材料至关重要.
研究的目的:
- 为了研究受限 cis-1,4 聚butanadiene 的温度依赖的动态和界面宽度.
- 分析细分动态和局部玻璃过渡温度 (TgL) 的空间梯度.
- 探索强基质吸引力对聚合物链行为的影响.
主要方法:
- 原子分子动力学模拟的cis-1,4聚二烯链被限制在层之间.
- 在广泛的温度范围内 (143-473 K) 进行了几微秒的模拟.
- 对转换细分动态,有效局部玻璃温度 (TgL) 和接口宽度的分析.
主要成果:
- 在基底附近的局部玻璃过渡温度 (TgL) 显著高于散装Tg,降低到大约2nm内的散装值.
- 从基板上观察到~1.2nm以外的散装式放松动力学 (Vogel-Fulcher-Tammann和Arrhenius) 是可以观察到的.
- 基板附近的链动态表现出碎片式的阿雷尼乌斯行为,受界面摩擦的影响.
- 界面宽度,结构和动态定义,在散装Tg周围达到顶峰,并在较低和较高的温度下变窄,在散装Tg时从1.0到2.7nm不等.
结论:
- 温度对聚合物动力学和局限系统中的界面结构有深远的影响.
- 强烈的基板相互作用会产生明显的界面区域,改变热过渡和动态.
- 接口宽度是一个温度敏感的参数,在散装玻璃过渡温度周围表现出非单调的行为.
