设计单个原子的协调环境,使用表面氧化无形化进行高级演化反应
Jiaxian Wang1, Long Zhao1, Yunjie Zou2
1School of Environmental Science and Engineering, Shanghai Jiao Tong University, Shanghai 200240, P. R. China.
Journal of the American Chemical Society
|March 18, 2024
概括
开发用于演化反应 (CER) 的新阳极是可持续Cl2生产的关键. 有单个原子的无形氧化提高了CER的效率和耐久性,优于传统的尺寸稳定阳极.
科学领域:
- 电化学
- 材料科学
- 催化剂
背景情况:
- 演化反应 (CER) 对工业生产至关重要,目前依赖于具有高价值Ru/Ir氧化物负载的尺寸稳定阳极 (DSA).
- 需要更可持续的CER阳极,降低贵金属含量,提高性能.
研究的目的:
- 研究表面氧化在调节单个原子的协调环境中的作用,以获得高效和持久的CER.
- 开发高度活跃和稳定的单立体阳极,用于的进化.
主要方法:
- 在无形和晶体氧化表面上稳定单个原子的单质阳极的实验合成和表征.
- 电化学测试以评估CER性能,包括质量活动和耐用性.
- 理论计算 (例如,DFT) 来阐明反应机制和活性位点.
主要成果:
- 氧化表面的无形化导致了四个协调的Ir1O4位点的形成,而晶体表面形成了六个协调的Ir1O6位点.
- 1O4站点表现出明显优异的CER性能,其质量活动是1O6的10倍,是DSA的500倍.
- 阳极具有很好的耐用性 (200小时),而阳极在2小时内降解.氧气透也被抑制.
结论:
- 表面氧化无形化对于制造高活性和稳定的单原子催化剂至关重要.
- 不和的Ir在Ir1O4中充当活性位点,促进有效的演变并防止氧气透,与Ir1O6中的顶部协调的O不同.
- 这项工作为开发可持续工业电化学过程的先进单原子催化剂提供了一个简单的策略.
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