在坚固的金属有机框架中,实现低温氧气激活的桥梁原子工程
Rui Wang1,2, Zi-Yu Wang1, Yuan Zhang1
1State Key Laboratory of Structure Chemistry Fujian Institute of Research on the Structure of Matter, Chinese Academy of Sciences, Fuzhou, Fujian, 350108, P. R. China.
Angewandte Chemie (International ed. in English)
|March 24, 2024
概括
在金属有机框架 (MOF) 中通过改变桥梁原子来定制位,可以显著增强氧气激活. 这导致高效的低温一氧化碳氧化,优于许多贵金属催化剂.
科学领域:
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 催化剂是一种催化剂.
- 化学工程是化学工程的重要组成部分.
背景情况:
- 为能源密集型反应设计高效的催化剂需要对活性点进行原子级控制.
- 在催化位点上的反应物的竞争性吸附使催化剂对氧化反应的优化变得复杂.
研究的目的:
- 设计基于的金属有机框架 (MOF) 催化剂,以增强氧气激活.
- 研究改变金属中心的局部协调环境对催化性能的影响.
主要方法:
- 合成一个强大的金属有机框架与定制的活性站点.
- 替换桥梁原子 (-Cl 到 -OH) 来修改本地电子结构.
- 综合性特征技术分析电子结构,反应剂吸附和中间体形成.
主要成果:
- -OH替代极大地改变了中心的电子结构和反应剂吸附行为.
- 经过修改的MOF催化剂在低温下对一氧化碳 (CO) 氧化表现出异常的活性.
- 实现了CO氧化T25 (35°C) 和T100 (150°C),超过现有的MOF催化剂和与贵金属竞争.
结论:
- 在MOF中对金属中心的局部环境进行原子级改造是催化剂设计的可行策略.
- 开发的MOF催化剂在氧气激活和CO氧化方面表现出高效率.
- 这项研究为设计高效氧化反应的先进催化剂提供了框架.
