对于 sodium-ion 电池阳极的过渡金属二甲基化物-石墨烯对与含氧组功能化的第一原则评估

科学领域:

• 材料科学 材料科学 材料科学
• 电化学 电化学 电化学
• 计算化学计算化学

背景情况:

• 减少的石墨烯氧化物 (rGOs) 与过渡金属二甲基化物的复合材料是离子电池 (SIB) 的阳极材料.
• 在SIB中,氧功能组增强rGO功能的确切机制尚不清楚.
• 了解这些功能组对于优化基于rGO的阳极材料至关重要.

研究的目的:

• 调查SIB阳极基于rGO的异质双层中功能组的作用.
• 评估不同功能组对原子亲和力,扩散动力学和工作潜力的影响.
• 阐明控制SIB阳极材料性能提升的基本机制.

主要方法:

• 使用了第一原则密度函数理论 (DFT) 计算.
• 模拟了各种基于rGO的异质双层,包括MoS₂/石墨烯 (Gr),MoS₂/Gr-O,MoS₂/Gr-OH和MoS₂/Gr-COOH.
• 准确评估了热力学亲和力,动力扩散障碍和原子的潜在工作行为.

主要成果:

• 非共价键被确定为亲和力的主要描述因素,超过了电荷分布.
• 计算了扩散的激活障碍:0.24 eV (MoS₂/Gr),0.27 eV (MoS₂/Gr-O),0.35 eV (MoS₂/Gr-OH) 和0.31 eV (MoS₂/Gr-COOH),表明由于功能组的轻微延迟.
• 碳基 (-COOH) 组显著增强了亲和力,并诱导了低工作电压 (~1V).

结论:

• 在rGO上的功能组在提高SIB阳极性能方面发挥着至关重要的作用.
• 碳基组表现出优越的性能,由于增强的亲和力和低工作电压.
• 用基组功能化的rGO具有很高的材料稳定性,使其成为SIB阳极应用的有希望的候选者.