通过反应性神经网络潜力,以热化封装的亚纳米集群的迁移

科学领域:

• 材料科学 材料科学 材料科学
• 催化剂是一种催化剂.
• 计算化学的计算化学

背景情况:

• 原子和集群迁移对于亚纳米异质催化非常重要,通过烧结影响活性,可访问性和失活性.
• 封装金属颗粒在多孔介质中,如地质石,可以对迁移进行部分控制.
• 缺乏对迁移机制及其依赖粒子大小和框架的全面理解.

研究的目的:

• 为了研究 (Pt) 集群的原子扩散机制,在性岩框架内.
• 阐明颗粒大小和热石框架拓对迁移行为的影响.
• 提高原子模拟的时间尺度和采样,以发现新的动态过程.

主要方法:

• 利用具有密度功能质量的反应性神经网络潜力 (NNP) 的原子模拟.
• 扩展模拟时间尺度和采样以捕捉罕见的动态事件.
• 研究了团扩散在各种性热带石框架,包括形热带石CHA.

主要成果:

• 观察到Pt原子与集群的不同迁移行为;原子占据密集的框架区域,避免孔隙空间.
• 鉴定了Pt二次体在化物CHA中的自我扩散度的最大值,超出该极限后,封闭阻碍了间迁移.
• 证明通过基于NNP的方法进行增强的抽样揭示了新的动态过程.

结论:

• 具有先进潜力的原子模拟提供了关于石中Pt迁移的见解,区分了原子和集群行为.
• 石的框架结构和颗粒大小显著影响扩散动力学,封闭效应起着关键作用.
• 基于NNP的模拟推进了对催化材料的原子学理解,弥合了对*操作*实验性表征的差距.