在电催化CO2减少Cu-N-C催化剂的过程中进行CO中介辅助的动态Cu烧结
Yanyang Qin1, Wenshan Zhao1, Chenfeng Xia2
1School of Chemistry, Engineering Research Center of Energy Storage Materials and Devices of Ministry of Education, National Innovation Platform (Center) for Industry-Education Integration of Energy Storage Technology, Xi'an Jiaotong University, 710049, Xi'an, China.
铜催化剂通过电化学还原将二氧化碳转化为有价值的产品. 这项研究揭示了铜原子如何在反应过程中聚合,增强C2产品的形成,以及如何防止这种聚合.
科学领域:
- 电化学 电化学 电化学
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 计算化学计算化学
背景情况:
- 基于铜 (Cu) 的催化剂对于多碳产品的电化学二氧化碳还原反应 (eCO2RR) 是至关重要的.
- 了解eCO2RR期间Cu催化剂的动态结构变化对于优化其性能至关重要.
- 催化剂的结构演变,特别是烧结,对阐明结构活动关系构成挑战.
研究的目的:
- 在eCO2RR条件下研究Cu-N-C单原子催化剂中的Cu单原子烧结过程.
- 了解烧结Cu集群在产生C2产品中的作用.
- 确定在eCO2RR过程中抑制Cu烧结的策略.
主要方法:
- 恒定电位密度函数理论 (DFT) 的计算.
- 恒定电位的初始分子动力学 (AIMD) 模拟.
- 微动力学模拟和实验验证.
主要成果:
- 单个Cu原子通过Cu- ((CO) x部分的浸出,通过H和CO中间体的协同吸附来促进Cu单个原子烧结成集群.
- 增加的Cu2+度和应用的潜力有效地抑制了Cu的烧结.
- 经证实,烧结集群对于C2产品的产生至关重要.
结论:
- 烧结是一个动态的过程,影响eCO2RR中的催化剂活性.
- 通过调整度或潜力来控制Cu聚合,可以提高C2产品的选择性.
- 这项研究提供了关于催化剂演变和基于Cu的eCO2RR中C2选择性的起源的关键见解.
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