用原子调节的多环芳合成金属碳电催化剂
Shaoqing Chen1,2,3, Hui-Min Yan4, Jochi Tseng5
1Department of Materials Science and Engineering, Southern University of Science and Technology, Shenzhen 518055, China.
Journal of the American Chemical Society
|April 18, 2024
概括
研究人员开发了一种使用N-化多环芳 (N-PAHs) 调整金属--碳电催化剂的新方法. 这种方法增强了对活性部位结构的控制,从而提高了氧降解反应 (ORR) 的催化性能.
科学领域:
- 材料科学
- 电化学
- 催化剂
背景情况:
- 在金属--碳 (M-N-C) 电催化剂中调整活性位结构对于提高性能至关重要.
- 控制M-N-C催化剂中的原子排列仍然是一个重大挑战.
研究的目的:
- 为M-N-C电催化剂开发一个自下而上的合成策略,具有可调节的活性点.
- 确定M-N-C催化剂及其电催化性能之间的结构-属性相关性.
- 研究多环芳 (N-PAHs) 对催化剂活性部位结构和功能的影响.
主要方法:
- 用原子调节的多环芳 (N-PAHs) 作为配体进行自下而上的合成.
- 在Fex/RGO (减少氧化石墨烯) 催化剂内构建Fe-Nx活性位.
- 详细的表征技术和密度函数理论 (DFT) 的计算.
主要成果:
- 使用N-PAHs成功合成具有可调节Fe-Nx活性位点的Fex/RGO催化剂.
- 证明了N-PAH中无协调的N原子会破坏π-结合,在Fe-N4部分中定位电子状态.
- 与Fe1-N1/RGO相比,Fe1-N4/RGO显著提高了氧降解反应 (ORR) 的性能,半波电位 (E1/2) 增加了80mV,电流密度 (J) 在0.85V时提高了18倍.
结论:
- 基于N-PAH的合成策略为M-N-C电催化剂制备提供了更好的控制.
- 由N-PAHs诱导的Fe-N4活性位点中的局部电子状态是优异ORR活动的关键.
- 这种方法为设计高性能M-N-C电催化剂提供了有希望的途径.
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