黄金纳米集群的酶启发性联体工程用于电催化微环境操纵
Zhihe Liu1,2, Junmei Chen1, Bo Li3
1Department of Chemical and Biomolecular Engineering, National University of Singapore, Singapore 117585, Singapore.
Journal of the American Chemical Society
|April 22, 2024
概括
在金纳米集群 (NCs) 上的连接体工程增强了电催化二氧化碳减排 (CO2RR). 特定的配体创造了有利的微环境,提高了反应动力学,并实现了98.6%的二氧化碳选择性. 这推动了纳米催化剂的设计.
科学领域:
- 纳米催化
- 电催化
- 表面化学
背景情况:
- 酶精确地控制了基质可访问性的微环境.
- 在联体稳定金属纳米颗粒 (纳米催化) 中复制这种控制是具有挑战性的.
- 原子精确的金属纳米集群 (NCs) 为研究联体效应提供了一个模型系统.
研究的目的:
- 展示用于控制黄金纳米集群 (Au NC) 的本地微环境的连接体工程策略.
- 增强电催化二氧化碳还原反应 (CO2RR) 的动力学和选择性.
- 调查由配体诱导的二氧化碳在催化性能中的作用.
主要方法:
- 用2-甲酸-5-甲酸 (TCA) 连接物修饰的原子精确[Au25(pMBA) 18-NCs的合成和表征.
- 电催化CO2RR测量,包括时间度和循环电压测量.
- 光谱技术 (吸收,质谱),同位素标记和量子化学计算.
主要成果:
- 将TCA连接物纳入Au25NC显著加速了CO2RR动力学.
- 通过超分子相互作用为CO2激活创造了有利的微环境.
- 实现了高的法拉达效率98.6%的CO生产,证明了增强的活动和选择性.
结论:
- 在AuNC上进行连接工程是控制局部二氧化碳度和增强CO2RR的有效策略.
- 该研究阐明了局部二氧化碳丰富的催化原理,以提高电催化剂的性能.
- 通过分子级表面工程设计先进的金属电催化剂的基础.
