从嵌套采样采集的表面相位图
Mingrui Yang1, Livia B Pártay2, Robert B Wexler1
1Department of Chemistry and Institute of Materials Science and Engineering, Washington University in St. Louis, St. Louis, MO 63130, USA. wexler@wustl.edu.
Physical chemistry chemical physics : PCCP
|April 25, 2024
概括
嵌套采样 (NS) 通过计算分区函数,在任何温度下模拟表面相位平衡. 这项研究将NS扩展到吸附物相图,揭示温度驱动的相变和表面建模上的几何效应.
科学领域:
- 计算物理 计算物理
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 化学工程是化学工程的重要组成部分.
背景情况:
- 在有限温度下计算表面相位平衡在计算上具有挑战性.
- 传统的方法往往侧重于接近零的凯尔文温度.
- 自由能量计算对于理解表面现象至关重要.
研究的目的:
- 扩展嵌套采样 (NS) 算法用于表面相位平衡建模.
- 计算吸附剂相位图,包括配置自由能量贡献.
- 研究吸附粒子的相位转换和热力学特性.
主要方法:
- 用贝叶斯推理为基础的嵌套采样 (NS) 来计算分区函数.
- 在LJ固体表面对Lennard-Jones (LJ) 气体吸附应用了NS.
- 构建了法定分区函数来计算集合平均值.
主要成果:
- 在平面和梯形表面上吸附LJ粒子的相变性质的确定.
- 在较高温度下观察到由驱动的凝结,在较低温度下观察到由驱动的重新排序.
- 在相位图中分析了表面几何形状对三点的影响.
结论:
- 证明了NS在任意温度下准确地进行表面建模的能力.
- 突出了NS在计算吸附物相图和热力学特性方面的潜力.
- 提供了对温度和几何学影响的表面相位行为的见解.
