基于Ceria的高氧氧化物中氧气空位的演变及其在N2激活中的作用
Omer Elmutasim1,2, Aseel G Hussien1,2, Abhishek Sharan2,3
1Mechanical Engineering Department, Khalifa University, P.O. Box 127788, Abu Dhabi, United Arab Emirates.
稀土的高氧化物 (HEO) 通过促进氧气空缺点 (Ov) 来提高氨的产生. 这些HEO,特别是CeLaPrSmGdO,由于优化的Ov内容和Ru-支持相互作用,显示出优异的催化活性.
科学领域:
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 催化剂是一种催化剂.
- 表面化学 表面化学
背景情况:
- 基于稀土 (RE) 的高氧化物 (HEO) 是一种具有可调节性质的新型材料.
- 氧空位 (Ov) 在催化过程中起着至关重要的作用,特别是在氨合成中.
- 由于它们的氧化还原特性,Ceria相关材料是催化过程中的重要支持物.
研究的目的:
- 为了研究氧空位 (Ov) 在具有变化的组成的稀土基高氧化物 (HEO) 中的演变.
- 评估HEO作为氨生产中 (Ru) 催化剂支物的性能.
- 了解Ov在N2解离步骤中的作用,这是氨合成中的速度限制步骤.
主要方法:
- 实验技术:同步加速器EXAFS,拉曼,EPR,XPS,以及过渡性同位素实验.
- 计算工具:密度函数理论 (DFT) 的计算.
- 催化试验:在400°C和10-50bar的温度下对各种Ru/氧化物催化剂进行氨生成反应.
主要成果:
- 特定的HEO成分 (CeLaPrSmGdO) 促进Ov形成,以散装,中型和短距离的顺序,与二元氧化物相比,表面Ov更高.
- 在HEO上支持的Ru催化剂表现出更小,更少的Ru粒子,与支持和丰富的Ru-O-Ce实体有更强的相互作用.
- Ru/HEO催化剂在10bar的氨生产中表现出卓越的性能,在较低的激活温度 (650°C) 达到最佳性能,与Ov人口相关.
结论:
- 高等教育机构通过控制Ov内容,为设计先进的催化材料提供了一个有希望的平台.
- 在HEO表面与Ru相邻的Ov位点是N2吸附和解离的关键活性位点.
- 这项研究强调了HEO作为氨基合成催化剂高效支器的潜力.
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