生物启发的轴性S-协调单原子催化剂,以高效地激活过氧硫酸盐,用于选择性高价值Co-Oxo物种的产生
Chunyao Gu1, Yaqin Zhang2, Peng He1
1School of Minerals Processing and Bioengineering, Central South University, Changsha 410083, China; Key Laboratory of Biohydrometallurgy of Ministry of Education, Changsha 410083, China.
在单原子催化剂中的生物灵感的轴性硫协调选择性地产生高价值的氧物种,通过过氧硫酸盐激活来有效降解硫甲.
科学领域:
- 环境化学环境化学
- 催化剂是一种催化剂.
- 水的净化水的净化方法
背景情况:
- 基于氧硫酸盐 (PMS) 的先进氧化工艺 (AOP) 在有效激活和选择性高价值金属氧 (HVMO) 物种生成方面面临挑战.
- PMS激活的模两可的机制阻碍了对用于净化水的HVMO物种生成的控制.
研究的目的:
- 设计一个生物灵感的单原子催化剂 (CoN4S-CB) 带有轴向硫协调,用于选择性PMS激活.
- 阐明HVMO物种生成的机制及其在污染物降解中的作用.
主要方法:
- 一个单原子催化剂与轴性硫协调 (CoN4S-CB) 的合成.
- 使用CoN4S-CB.CB.对PMS激活和HVMO物种生成的研究.
- 评估硫甲醇 (SMX) 降解效率.
- 密度函数理论 (DFT) 计算以了解电子结构和反应机制.
主要成果:
- 通过PMS激活,CoN4S-CB选择性地产生了高价值的Co-Oxo物种 (Co(IV) = O).
- Co(IV)=O物种通过氧原子转移 (OAT) 反应有效降解了SMX.
- 轴 S 协调调节了 Co 原子的电子结构,降低了 PMS 脱附和 Co ((IV) = O 生成的激活能量.
- 催化剂在各种复杂的水环境中表现出强大的性能.
结论:
- 轴协调策略为设计用于PMS激活的高效单原子催化剂提供了一种新的方法.
- 模仿酶活性位点的生物灵感催化剂设计可以导致选择性生成用于水处理的反应性物种.
- 这项工作为控制HVMO物种生成提供了洞察力,以提高PMS-AOP的性能.
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