理论研究过渡金属化β12烯作为二氧化碳电还原的新型单原子催化剂
Hongjie Huang1,2, Mingyao Chen2, Rongxin Zhang2
1Institute of Industrial Catalysis, College of Chemical Engineering, State Key Laboratory Breeding Base of Green-Chemical Synthesis Technology, Zhejiang University of Technology, Hangzhou 310032, P. R. China.
Physical chemistry chemical physics : PCCP
|May 7, 2024
概括
新的单原子催化剂 (SACs) 基于过渡金属合的烯显示出高活性和选择性,用于将二氧化碳 (CO2) 转化为甲和甲醇等有价值的燃料,为减少CO2提供了有希望的解决方案.
科学领域:
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 催化剂是一种催化剂.
- 计算化学的计算化学
背景情况:
- 电催化二氧化碳减排 (CO2RR) 对二氧化碳利用至关重要,但需要高度活性和稳定的催化剂.
- 过渡金属化玻罗芬结构被探索为新的电催化剂平台.
研究的目的:
- 为了研究过渡金属化β12-烯 (TM@β12-BM) 作为CO2RR的单原子催化剂 (SACs).
- 确定具有高活性,稳定性和选择性的SAC,用于将二氧化碳转化为C1和C2产品.
主要方法:
- 密度函数理论 (DFT) 的计算用于对TM@β12-BM催化剂进行全面选.
- 计算包括评估催化活性,选择性,限制潜力和关键反应步骤的动态障碍.
- 用一个明确的水分子模型来评估反应途径和竞争性进化反应 (HER).
主要成果:
- 确定了sc@β12-BM和Y@β12-BM作为CO2RR.的有希望的SAC.
- 这些SAC表现出高稳定性和催化活性,在低极限电位 (分别为-0.78V和-0.56V) 产生C1产物 (CH4,CH3OH).
- 通过C-C合将二氧化碳减少为C2产品 (乙醇) 优于乙烯,其动态屏障为0.53 eV (Sc) 和0.73 eV (Y). 与Sc@β12-BM相比,Y@β12-BM表现出更强的HER抑制能力.
结论:
- 用TM化β12-烯SAC显示出有效的二氧化碳电还原到有价值的C1和C2产品的显著潜力.
- 已识别的Sc和YSAC为C1产品提供了高选择性,并改善了HER抑制.
- 这些发现提供了一个合理的设计策略,用于开发高性能SAC用于二氧化碳转化.
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