通过Si/Al比率调节改善Cu-Ce/SSZ-13上的铜活性位点特异性,用于通过Si/Al比率调节氧化氨
Yang Zhao1, Xiaokun Yi1,2, Baojuan Dou1
1College of Marine and Environmental Sciences, Tianjin University of Science & Technology, Tianjin 300457, PR China.
ACS applied materials & interfaces
|May 8, 2024
概括
在SSZ-13催化剂中优化Si/Al比率通过增加活性铜位增加氨氧化,从而增强氨氧化. Cu-Ce/SAR20催化剂表现出卓越的性能,通过修改反应机制实现低点火温度和高选择性.
科学领域:
- 催化剂是一种催化剂.
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 环境化学环境化学
背景情况:
- 催化氧化对于氨 (NH3) 排放控制至关重要.
- 高点燃温度和不良副产品的形成阻碍了当前的催化氧化方法.
- 开发活跃地点和理解反应机制是关键的挑战.
研究的目的:
- 为了研究Si/Al比率 (SAR) 对铜活性位点物种化和氨氧化催化性能的影响.
- 阐明CuO-CeO2装载SSZ-13催化剂中不同酸性位点影响的反应机制.
- 为了确定最佳的SAR,以有效地净化氨.
主要方法:
- 合成CuO-CeO2装载的SSZ-13催化剂,具有不同的Si/Al比率 (SAR15,20,30).
- 使用诸如in situ红外光谱等技术,对活性铜位点和酸性特性进行表征.
- 通过氨氧化试验评估催化性能,测量点火温度和产品选择性.
- 使用18O2探测反应路径的同位素短暂反应实验.
主要成果:
- -Ce/SAR20催化剂表现出最低的点火温度 (180°C) 和最高的选择性 (>95%).
- SAR调制显著影响了铜位点的物种化,Cu-Ce/SAR20具有更高度的活性Cu2+交换位点.
- 在易斯酸位点的氨吸附有利于过氧化物副产品,而在布伦斯特酸位点的吸附 (Si-OH-Al) 则通过NH4NO2中间体导致N2形成.
结论:
- SSZ-13的Si/Al比率对于调整铜活性点的局部环境至关重要,影响氨氧化效率.
- 在SAR20中优化了的隔离,促进了Cu2+与氨的相互作用,促进了高选择性.
- 氨在这些材料上的催化氧化主要遵循Mars-van Krevelen机制,由Langmuir-Hinshelwood机制支持.
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