碳酸盐度和离子强度对过氧化物物种化和对UO2整体反应性的影响
Daniel Olsson1, Hazal Aydogan1, Mats Jonsson1
1Department of Chemistry, KTH Royal Institute of Technology Stockholm SE-100 44 Sweden daniols@kth.se.
过氧化 (H2O2) 通过形成稳定的乌兰--碳酸盐复合物来抑制废核燃料的溶解. 这种复杂化降低了过氧化物反应性,即使在低碳酸盐度下也减轻了氧化溶解.
科学领域:
- 核燃料化学 核燃料化学
- 放射化学 放射化学是指辐射化学.
- 地质信息库的安全性
背景情况:
- 废核燃料的溶解是深层地质仓库的一个问题.
- 过氧化 (H2O2) 是水放射溶解的产物,可以在无毒条件下加速燃料溶解.
- 之前的研究表明,碳酸乌兰酸复合物抑制H2O2诱导的UO2溶解.
研究的目的:
- 为了研究较低的二碳酸盐度对H2O2诱导的UO2溶解的影响.
- 探索离子强度对抑制机制的影响.
- 阐明复杂过氧化物反应性降低背后的原因.
主要方法:
- 在不同的二碳酸盐度和离子强度下对UO2的实验性溶解研究.
- 分析乌拉尼尔 - 氧 - 碳酸盐复合物的形成.
- 自由H2O2与复杂过氧化物之间的反应性比较.
主要成果:
- 在二碳酸盐度低于10mM时观察到的U(VI) 的溶解抑制.
- 随着碳酸盐度的降低,增加过氧化物反应性的抑制.
- 离子强度没有影响抑制效应.
结论:
- 在和碳酸盐的存在下,H2O2的反应性被显著抑制.
- 这种抑制归因于过氧化物作为三元anyl-peroxo-carbonato复合物的连接体的固有稳定性.
- 这一发现对地质仓库中废核燃料的行为有影响.
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