在局部生成的CO可使高电流CO2在分子催化剂层中减少为甲醇
Seonjeong Cheon1,2, Jing Li1,2, Hailiang Wang1,2
1Department of Chemistry, Yale University, New Haven, Connecticut 06520, United States.
Journal of the American Chemical Society
|May 28, 2024
概括
分子催化剂如甲 (CoPc) 可以从二氧化碳中产生甲醇. 直接使用二氧化碳作为反应剂,而不是二氧化碳,显著提高了流动电池中的甲醇生产率,实现了高电流密度.
科学领域:
- 电化学
- 催化剂
- 材料科学
背景情况:
- 分子催化剂,如乙 (CoPc),显示出从二氧化碳或二氧化碳中产生电化学甲醇的前景.
- 目前的研究通常集中在金属颗粒催化剂 (例如,Cu),忽视具有独特特性的异质化分子催化剂.
- 在流动细胞中使用分子催化剂实现甲醇合成的高电流密度仍然是一个挑战.
研究的目的:
- 使用碳纳米管 (CNT) 支持的四氨基替代CoPc (CoPc-NH2) 进行电化学甲醇生产的研究.
- 解决基于分子催化剂的电极中对活性位点的二氧化碳扩散的限制.
- 优化流量细胞参数以提高甲醇合成速度.
主要方法:
- 使用CoPc-NH2/CNT在流电池设置中的电化学减少CO2和CO.
- 对流量单元的结构和操作参数进行系统优化.
- 使用铜 (Cu) 金属催化剂进行比较分析.
- 使用二氧化碳作为直接反应剂来利用其扩散特性.
主要成果:
- 即使在优化后,CoPc-NH2/CNT也可以实现CO降解为甲醇的部分电流密度低于30 mA cm-2.
- 在反应条件下,CoPc-NH2/CNTs的多孔性和电解质性导致缺乏CO的活性位点.
- 直接减少二氧化碳,在现场产生二氧化碳,导致甲醇的部分电流密度为129 mA cm-2.
- 这种方法克服了与二氧化碳扩散相关的质量运输限制.
结论:
- 直接利用二氧化碳作为反应剂是一种可行的策略,以提高分子催化剂的甲醇生产率.
- 为了高效的分子电催化,必须解决微环境挑战,例如二氧化碳扩散限制.
- 新的方法和见解对于开发基于高性能分子催化剂的二氧化碳转化电极至关重要.
