帕克曼:基于晶体图卷积网络的纳米孔材料的强大的部分原子电荷预测器
Guobin Zhao1, Yongchul G Chung1
1School of Chemical Engineering, Pusan National University, Busan 46241, South Korea.
Journal of chemical theory and computation
|June 1, 2024
概括
我们开发了PACMAN,这是一种快速的图形卷积网络方法,用于在金属有机框架 (MOF) 和共价有机框架 (COF) 中赋值原子电荷. 这种工具可以在几秒钟内准确地充电纳米孔状材料,包括含有离子的材料.
科学领域:
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 计算化学的计算化学
- 纳米技术纳米技术
背景情况:
- 准确的部分原子电荷对于预测诸如金属有机框架 (MOF) 和共价有机框架 (COF) 等多孔材料的行为至关重要.
- 计算这些电荷的现有方法可能在计算上昂贵,或者对复杂的系统缺乏准确性,特别是那些含有离子的系统.
研究的目的:
- 开发一种快速而准确的计算方法,在MOF和COF晶体结构上分配部分原子电荷.
- 通过基于机器学习的充电赋值,可靠地预测材料特性,如气体吸收和吸附.
主要方法:
- 使用图形卷积网络 (GCNs) 来自量子金属有机框架 (QMOF) 数据库的大型数据集 (>180万个数据点) 上进行训练.
- 开发了使用机器学习网络 (PACMAN) 模型预测原子电荷,并与已建立的电荷计算方法 (DDEC6,Bader,CM5) 进行了验证.
- 通过使用大法典蒙特卡洛 (GCMC) 对CO2和N2吸收和Widom粒子插入水恒定的模拟来评估模型的性能. 亨利定律常数.
主要成果:
- 帕克曼模型实现了高精度,测试组的平均绝对误差 (MAE) 为0.0055e.
- 在各种MOF和COF化学和拓中展示了一致的电荷分配,超过了以前的机器学习模型.
- 成功地为含有离子的纳米孔质材料分配了部分原子电荷,这是以前的ML方法缺乏的能力.
- 帕克曼计算显示,在预测CO2,N2和水吸附性质方面,与DDEC6电荷有很好的一致性.
- 对于高达500个原子的结构,实现了不到10秒的运行时间.
结论:
- 在MOF和COF中,PACMAN提供了一种快速,准确和多用途的方法,用于在MOF和COF中分配部分原子电荷.
- 该模型处理含离子材料的能力及其速度使其成为材料发现和属性预测的宝贵工具.
- 一个可访问的网络接口是可用的,促进广泛采用和加速纳米孔状材料的研究.
