金属有机框架支持低核度集群催化剂,用于高度选择性的二氧化碳电还原以乙醇
Bing Shao1,2, Du Huang3, Rui-Kang Huang4
1Pharmaceutical College, Guangxi Medical University, Nanning, 530021, P. R. China.
Angewandte Chemie (International ed. in English)
|June 17, 2024
概括
研究人员开发了基于金属有机框架 (MOF) 的新型催化剂,以高效地将二氧化碳 (CO2RR) 电还原为乙醇. 这些低核度集群催化剂 (LNCC) 在乙醇生产中实现了82.5%的法拉第效率.
科学领域:
- 电化学 电化学 电化学
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 催化剂是一种催化剂.
背景情况:
- 在CO2电还原反应 (CO2RR) 中实现对乙醇的高选择性是具有挑战性的,因为有竞争性的C2+产品.
- 低核度集群催化剂 (LNCC) 提供了针对CO2RR的潜力,但需要优化合成和支持.
- 金属有机框架 (MOF) 为催化剂设计和固定提供可调节的平台.
研究的目的:
- 开发一个由MOF支持的LNCC催化剂,用于选择性二氧化碳电还原到乙醇.
- 调查催化机制并确定高乙醇选择性的关键因素.
- 为了证明多站点协同作用在增强CO2转化为乙醇的C-C合的有效性.
主要方法:
- 基于3D微孔的MOF的电化学还原以形成LNCCs.
- 对合成的基于MOF的LNCC进行电催化测试,以检测CO2RR.
- 操作减弱总反射率表面增强红外吸收光谱 (ATR-SEIRAS) 用于现场分析.
- 密度函数理论 (DFT) 计算以阐明反应路径和机制.
主要成果:
- 在MOF支持的LNCC中,单个产品的法拉第效率 (FE) 为82.5%,以 -1.0V的乙醇与RHE相比.
- 在二氧化碳转化为乙醇的过程中,有效电流密度为8.66 mA cm-2.
- 证实Cu LNCCs中的多站点协同作用增强了C-C合,导致高乙醇选择性.
- DFT和操作ATR-SEIRAS研究验证了CO2到EtOH的拟议反应途径和机制.
结论:
- 基于MOF的LNCC是选择性减少二氧化碳到乙醇的有效电催化剂.
- 在Cu LNCC中多个催化位点的协同效应对于高效的C-C合至关重要.
- 这项工作为二氧化碳电还原到乙醇的机制提供了洞察力,为先进的催化剂设计铺平了道路.
