对缺陷的BC3支持的单原子催化剂进行电化学CO2减少的计算选
Renyi Li1, Caimu Wang1, Yaozhong Liu1
1Centre for Quantum Physics, Key Laboratory of Advanced Optoelectronic Quantum Architecture and Measurement (MOE), School of Physics, Beijing Institute of Technology, Beijing 100081, China. weiguo7@bit.edu.cn.
本研究探讨了B-缺陷的BC3支持的过渡金属单原子催化剂 (TM@BC3 SACs) 用于电化学CO2减排. 三种催化剂 (Pd,Ag,Re) 对酸盐和甲等C1产物具有很高的活性和选择性.
科学领域:
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 电化学 电化学 电化学
- 计算化学计算化学
背景情况:
- 电化学二氧化碳减排 (eCO2RR) 是化学合成和碳管理的可持续途径.
- 开发用于C1产品 (CO,HCOOH,CH3OH,CH4) 的高活性和选择性电催化剂仍然具有挑战性.
研究的目的:
- 通过对B-缺陷的BC3-支持过渡金属单原子催化剂 (TM@BC3 SACs) 的第一原则计算来研究eCO2RR机制.
- 选和识别具有高活性和选择性的SAC,用于C1产品生成.
- 为了阐明催化性能的电子结构起源.
主要方法:
- 使用了全面的第一原则计算.
- 评估了26个TM@BC3 SAC的热力学和电化学稳定性.
- 选择性是通过比较二氧化碳减排和进化反应的自由能量来确定的.
- 根据吸附能量描述器构建的火山图片用于预测活动.
主要成果:
- 14个稳定和选择性的TM@BC3 SAC从26个初始池中被确定.
- Pd@BC3和Ag@BC3对HCOOH的产生具有很高的选择性,限制电位分别为-0.11V和-0.14V.
- Re@BC3对CH4生产具有很高的选择性,限制潜力为-0.22V.
- 电子结构分析显示,C-O键激活和轨道杂交决定了催化剂的性能.
结论:
- 该研究提出了设计高效的二氧化碳转化电催化剂的理论框架.
- 特定的TM@BC3 SACs (Pd,Ag,Re) 显示出选择性电化学CO2降低到C1产品的有希望的潜力.
- 这些发现为电化学二氧化碳利用中的计算引导催化剂设计提供了基础.
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