金硫酸盐纳米集群动力学和集群间反应由机器学习的原子间潜力启用
Caitlin A McCandler1,2, Antti Pihlajamäki3, Sami Malola3
1Department of Materials Science and Engineering, University of California Berkeley, Berkeley, California 94720, United States.
ACS nano
|July 10, 2024
概括
机器学习潜力能够准确地模拟金纳米集群动态. 新的模拟揭示了单层保护黄金纳米集群中热不稳定性和集群形成的机制.
科学领域:
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 计算化学计算化学
- 纳米技术 纳米技术
背景情况:
- 单层保护的金属集群是有前途的材料,但它们的溶液动力学知之甚少.
- 鉴定和建模的局限性阻碍了研究核前集群形成的研究.
- 机器学习原子间潜力的进步为纳米级模拟提供了新的途径.
研究的目的:
- 开发一个准确的原子间潜力模拟酸盐保护的金纳米集群.
- 为了研究金纳米集群在溶液中的动态行为和热不稳定性.
- 阐明集群形成和配体交换的机制.
主要方法:
- 开发一个Au-S-C-H原子集群扩张 (ACE) 原子间潜力.
- 在超过30,000个密度函数理论计算中训练潜力.
- 执行长时间的分子动力学模拟 (高达0.1μs).
主要成果:
- 在ACE潜力实现ab initio精度的能量和力量.
- 模拟复制纳米集群动态,包括热振动和奇拉逆转.
- 揭示了中性Au25(SR) 18集群的热不稳定性机制,涉及异构和奇拉形式.
- 集群凝聚模拟显示由[Au-S]环介导的联结体交换.
结论:
- 机器学习潜力对于研究复杂的纳米集群动态是有效的.
- 这项研究提供了关于金纳米集群的热不稳定性和形成机制的见解.
- 这项工作为了解溶液中核前现象铺平了道路.
