对于强大的低Pt催化剂而言,Pt d轨道的旋转占用调节,以减少氧气

科学领域:

• 电化学和材料科学 材料科学
• 用于能源转换的催化剂.

背景情况:

• 氧降解反应 (ORR) 对燃料电池至关重要,但受到 (Pt) 催化剂活性和稳定性的限制.
• 在Pt位点上O-O键激活和OH*位点阻断阻碍了催化剂的效率.

研究的目的:

• 解开O-O键激活和OH*位点阻断作用在Pt位点上的限制.
• 为ORR设计具有改善内在活性和稳定性的低Pt催化剂.
• 调查Pt d轨道旋转占用率的调节,以提高ORR性能.

主要方法:

• 在单原子Fe-N-C基质 (PtFe@Fe_SAs-N-C) 上集成PtFe合金纳米晶体.
• 建造一个铁磁平台,研究旋转占用状态调节.
• 运行光谱电化学来解码轨道相互作用机制.

主要成果:

• PtFe@Fe_SAs-N-C催化剂在0.9 V和1240 mW cm^{-2的峰值功率密度下实现了0.75 A mg_Pt-1的质量活性,超过了商业Pt/C.}
• 证明97%的质量活动保留,并且在0.6V的电流下220小时以上没有电流下降.
• 旋电注入调节了Pt dz²轨道占用到t_{2g⁶eg³,抑制了OH*位点阻塞和H2O2的产生.}

结论:

• 该研究成功设计了一种高性能,稳定的低Pt催化剂,使用了自旋电子水平控制.
• 调节Pt d轨道旋转占用率是克服ORR限制的可行策略.
• 为设计用于燃料电池应用的先进催化剂提供了洞察力.