一个自动化的协议来构建经典力场的灵活性参数:用于金属有机框架的应用

科学领域:

• 材料科学 材料科学 材料科学
• 计算化学的计算化学
• 凝聚物质物理学 凝聚物质物理学

背景情况:

• 强力场对于模拟材料属性至关重要.
• 精确的灵活性参数化对于金属有机框架 (MOF) 是必不可少的.
• 现有的方法经常与MOF灵活性相互作用的复杂性和冗余性作斗争.

研究的目的:

• 构建和验证强大的力场灵活性参数,用于MOF的大数据集.
• 开发一个系统的协议来识别和量化MOF中的重要灵活性相互作用.
• 为了能够准确地模拟MOF属性的分子动力学模拟.

主要方法:

• 原子类型识别用于识别键,角度和二面体类型.
• 修剪二面体类型,以减少冗余,同时保持对称性.
• 二面体类型的分类 (不可旋转,阻碍,可旋转,线性).
• 智能选择重要的扭转模式.
• 来自量子力学计算数据 (DFT,AIMD,扭力扫描) 的计算力常数的 LASSO 回归.
• 使用独立数据集进行验证,并计算R平方和RMSE.

主要成果:

• 开发并验证了100多个MOF的力场灵活性参数.
• 在验证数据集上实现了高精度,平均R平方值为0.910 ± 0.018的物质中的原子力,即使没有债券-债券交叉值.
• SAVESTEPS协议有效地对灵活的力场进行参数化.
• 使用开发的参数,成功计算了两个MOF的热容量和热膨胀系数.

结论:

• 开发的力场灵活性参数和SAVESTEPS协议为MOF模拟提供了可靠的方法.
• 这种方法显著提升了MOF属性的精确计算建模.
• 这项工作为材料设计和发现的更广泛应用铺平了道路.