在高覆盖度的金属表面上基本步骤的动力学:相邻的裸原子组合的流行和动力学能力
Wenshuo Hu1, Enrique Iglesia1,2
1Department of Chemical and Biomolecular Engineering, University of California at Berkeley, Berkeley, California 94720, United States.
Journal of the American Chemical Society
|July 29, 2024
概括
拥挤的催化剂表面上的排斥性相互作用显著影响反应速率. 这项研究引入了一种新的组合方法,以量化这些排斥如何影响裸原子组合及其催化活性,这对于理解表面催化是至关重要的.
科学领域:
- 表面科学
- 化学动力学
- 计算化学
背景情况:
- 在实践中,催化剂表面的密集层是常见的.
- 在adlayers中排斥性相互作用显著改变反应动力学.
- 朗穆尔的模型往往没有捕捉到这些效应.
研究的目的:
- 开发一个基于组合的方法来评估排斥对裸体原子组合的影响.
- 量化集体大小和形成能量如何影响催化能力.
- 在催化过程中研究排斥性相互作用的动力后果.
主要方法:
- 基于团队的理论方法.
- 密度函数理论 (DFT) 的计算.
- 确定组合流行和动态相关性的概率形式.
主要成果:
- 该方法基于形成能量 (CO*脱吸) 来量化裸原子组合的流行情况.
- 评估组合在稳定过渡状态 (TS) 和调解反应速度方面的能力.
- 展示了不同组件大小对Ru纳米颗粒二氧化碳化的贡献.
结论:
- 开发的方法准确地评估了在拥挤的表面上基本步骤的动力相关性.
- 它确定了由不同的TS结构介导的并行反应通道的贡献.
- 对于在实用,密集覆盖的表面上理解和预测催化是必不可少的.


