由热水衰老诱导的接口增强Cu-SSZ-13的低温活动,用于选择性催化降低NO
Lingfeng Jia1,2, Li Zhang3, Bing Liu4
1School of Chemistry and Chemical Engineering, Institution for Energy Research, Jiangsu University, Zhenjiang 212013, P. R. China.
Environmental science & technology
|August 14, 2024
概括
一种新的核心外催化剂,Cu-SSZ-13@Ce0.75Zr0.25O2 (Cu@CZ),表现出对硫中毒和水热衰老的优越抵抗力,用于NOx的选择性催化还原 (SCR). 与传统的Cu-SSZ-13相比,这种增强的催化剂在更广泛的温度范围内保持了高NOx转化率.
科学领域:
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 催化剂是一种催化剂.
- 环境科学 环境科学
背景情况:
- -SSZ-13催化剂对于选择性催化降低 (SCR) 来自柴油废气的NOx至关重要.
- 硫中毒和热水老化显著降低了Cu-SSZ-13催化剂的性能.
- 开发强大的催化剂对于满足严格的排放标准至关重要.
研究的目的:
- 研究水热衰老和SO2中毒对Cu-SSZ-13和Cu@CZ催化剂的影响.
- 阐明影响催化剂性能的结构和化学变化.
- 了解对改性催化剂的反应机制.
主要方法:
- 合成Cu-SSZ-13和Cu@CZ核心外催化剂.
- 暴露于水热老化 (750°C,5体积% H2O) 和SO2中毒 (200ppm SO2,5体积% H2O).
- 在广泛的温度范围内进行NOx转换测量.
- 描述技术和密度函数理论 (DFT) 计算.
主要成果:
- @CZ-A-S (老化和硫中毒) 在200-425°C保持了100%的NOx转化,明显比-SSZ-13-A-S (300-400°C) 更广泛.
- 水热衰老导致Cu物种迁移到Ce0.75Zr0.25O2表面,形成CuO/CZ接口.
- 与标准SCR (1.42 eV) 相比,DFT计算显示,NH4NO2*中间路径在Cu@CZ上具有较低的能量屏障 (0.93 eV).
结论:
- 老化后形成的CuO/CZ接口增强了NOx吸附和激活,促进了低温SCR活动.
- Cu@CZ核心外结构表现出对硫中毒和热水衰老的改善抵抗力.
- 这种核心外设计为开发用于柴油废气后处理的耐用和高效催化剂提供了一个有希望的策略.
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