在Au的CO2电还原过程中对CO的负反应顺序
Zhihao Cui1, Andrew Jark-Wah Wong2, Michael J Janik2
1Department of Chemistry and Biochemistry, The Ohio State University, Columbus, Ohio 43210, United States.
在对黄金 (Au) 的二氧化碳 (CO2R) 电解过程中观察到一氧化碳 (CO) 的负反应顺序. 这表明CO位点阻断对CO2R活性和选择性有显著影响,即使对CO结合较弱的金属也是如此.
科学领域:
- 电化学
- 表面科学
- 催化剂
背景情况:
- 二氧化碳电解 (CO2R) 是可持续燃料和化学生产的一个关键过程.
- 了解反应机制,包括中间吸附和位点阻断效应,对于优化CO2R催化剂至关重要.
- 黄金 (Au) 被研究为一种模型催化剂,尽管它在CO2R机制中的作用需要进一步阐明.
研究的目的:
- 研究一氧化碳 (CO) 部分压力对Au电极的CO2R动力学的影响.
- 在控制质量转移的条件下,根据CO的部分压力确定反应顺序.
- 阐明CO2R对Au的吸附和阻断作用.
主要方法:
- 使用旋转环盘电极 (RRDE) 设置研究Au上的二氧化碳电降解 (CO2R).
- 使用潜在依赖的动力分析来确定反应顺序.
- 执行密度函数理论 (DFT) 模拟以支持实验发现和理解吸附现象.
主要成果:
- 在Au上的CO2R过程中测量了CO的潜在依赖的负分反应顺序.
- 观察到的CO反应顺序接近-1在高超电位,表明增强的CO吸附.
- DFT模拟证实了增强的CO吸附和Au上的CO位点阻断的重要性.
结论:
- 对于 Au 上的 CO2R,即使 CO 结合较弱,也不能忽视 CO 阻断作用.
- 这些位点阻断效应可以大大降低CO2R活动和对CO的选择性.
- 这些发现增强了对CO2R的机制理解,并对理论建模和催化剂评估产生影响.
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