在纳米长度尺度上研究玻璃聚合物中的氧气运输,利用动力蒙特卡洛模拟
V M Syutkin1, V L Vyazovkin1, S Grebenkin1
1Voevodsky Institute of Chemical Kinetics and Combustion, Siberian Branch of the Russian Academy of Sciences, Institutskaya 3, Novosibirsk 630090, Russian Federation.
The Journal of chemical physics
|August 22, 2024
概括
这项研究使用动力蒙特卡洛模拟量化玻璃聚合物中的氧气扩散跳跃率. 结果揭示了纳米级空间相关性和在聚甲酸,聚碳酸,聚烯和聚硫中共同的动态异质性.
科学领域:
- 物理化学 物理化学
- 聚合物科学 聚合物科学
- 材料科学 材料科学 材料科学
背景情况:
- 了解玻璃聚合物中氧气扩散对于材料降解和性能至关重要.
- 之前的研究缺乏关于氧气跳跃的能量和空间动态的详细见解.
研究的目的:
- 为了确定各种玻璃型聚合物中氧气跳跃率的能量.
- 研究氧气扩散的空间相关性和动态异质性.
主要方法:
- 利用扩散控制的激发型氨酸的非活性化和分子氧气对三重氨酸氨酸的氧化.
- 在聚合物矩阵的立方格子模型上使用基于过渡状态理论的模型和动力蒙特卡洛模拟.
- 分配激活屏障的格子键代表氧气扩散跳跃.
主要成果:
- 确定了扩散跳跃的自由能量的标准偏差 (σ‡) 和空间相关长度 (rc).
- 在所有研究的聚合物中观察到氧气跳跃率的纳米空间相关性.
- 确定了动态异质性的性性质作为一个共同的特征.
结论:
- 空间相关性和动态异质性是玻璃聚合物中氧气扩散的基本方面.
- 这些发现提供了对聚合物材料中的分子流动性和反应动力学的更深入的理解.
- 开发的模型和模拟方法适用于研究复杂介质中的扩散.
