评估图形神经网络的概括性,用于预测碰撞横截面

科学领域:

• 分析化学 分析化学
• 计算化学计算化学
• 机器学习 机器学习

背景情况:

• 与质谱学 (IM-MS) 结合的离子移动性通过碰撞截面 (CCS) 值提供分子大小和形状信息.
• 由于实验数据有限,精确的CCS in silico预测至关重要,这推动了机器学习 (ML) 模型的开发.

研究的目的:

• 评估最先进的图形神经网络 (GNN) 的性能,用于预测CCS值.
• 在结构新的化学空间上研究GNN的泛化能力.
• 引入方法来提高in silico CCS预测的可靠性和通用性.

主要方法:

• 使用最大的公开可用的CCS数据集对最先进的GNN进行基准评估.
• 在熟悉的和结构新的化学区域上评估模型性能.
• 开发和测试Mol2CCS方法,包括分子指纹,描述符和分子类型.
• 实施信任模型以提高CCS估计可靠性.

主要成果:

• 在与其训练数据相似的化学空间内,GNN在CCS预测方面表现出高准确度.
• 当应用于结构新的分子时,模型性能显著降低.
• 通过Mol2CCS方法,通过添加额外的分子特征,显示了概括的部分改善.
• 信任模型可以提高 in silico CCS 预测的可靠性.

结论:

• 目前用于CCS预测的ML模型主要在训练数据的化学空间内可靠.
• 在实现可靠的概括来预测新型分子结构的CCS方面,仍然存在重大挑战.
• 进一步开发ML模型和发布更多多样化的CCS数据集对于推进in silico结构分析至关重要.