通过将第一原则模拟与实验性现场FTIR技术相结合,重新审视PtAu₂₄(SR)₁₈纳米集群的活动起源,以增强电催化的进化

科学领域:

• 材料科学 材料科学 材料科学
• 电化学 电化学 电化学
• 催化剂是一种催化剂.

背景情况:

• 硫酸盐保护的金属纳米集群 (NCs) 在电催化中至关重要,但它们的动态进化和活动起源尚不清楚.
• 在纳米集群电催化中单个金属原子和连接物的特定作用在很大程度上仍然模两可.

研究的目的:

• 在演化反应 (HER) 中研究PtAu24(SCH3)18纳米团的动态演化和活性位点.
• 阐明白金和黄金位点对催化活性的贡献,并了解连接体动态.

主要方法:

• 使用了第一原理计算和减弱的总反射表面增强红外光谱学 (ATR-SEIRAS).
• 进行了电化学激活实验和现场FTIR表征.

主要成果:

• 在中等潜力下观察到自发的硫酸盐连接物脱氧,形成活性脱氧化PtAu24NCs.
• 从暴露的桥梁金矿处确定了显著的HER活性,与金可比.
• 证明了Pt和Au站点之间的协同效应,导致比商业Pt/C.具有更高的催化性能.

结论:

• 该研究揭示了暴露的黄金矿区在PtAu24NCs的HER活性中发挥的关键作用,挑战了以前关于仅活性的假设.
• 突出了酸盐配体的动态性质及其对纳米集群电催化性能的影响.
• 为金属纳米集团电催化提供了新的理解,强调协同效应和界面动态.