以多样性为导向,有效地探索MOF设计空间,以优化MOF属性

科学领域:

• 材料科学与工程 材料科学与工程
• 计算化学计算化学
• 化学工程是化学工程的重要组成部分.

背景情况:

• 金属有机框架 (MOF) 为各种应用提供了有前途的性能.
• MOFs庞大的设计空间阻碍了高效的探索和优化.
• 发现最佳的MOF用于特定应用,如氨 (NH3) 吸附具有挑战性.

研究的目的:

• 开发一种新的算法,Vendi贝叶斯优化 (VBO),用于高效的MOF设计空间探索.
• 引入一个新的相似性函数,将MOF比较的化学和结构特征集成.
• 为了确定最佳的MOF候选人储存氨,去除和捕获应用.

主要方法:

• 开发了Vendi贝叶斯优化 (VBO),将贝叶斯优化与Vendi多样性得分相结合.
• 引入了一种新的核相似性函数,以考虑MOF的化学和结构性质.
• 使用模拟运动对NH3吸附性能指标进行VBO的统计评估.

主要成果:

• 在确定高性能MOF设计用于NH3存储,移除和捕获方面,VBO始终优于随机搜索.
• 确定了12个现存的和8个假设的MOF,它们的NH3工作容量 (ΔN_NH) 在23.6和29.3 mmol g-1.1之间,可能会打破纪录.
• 预测的MOF表现出热稳定性和低再生能量 (约. 10% 的 NH3 能量含量).

结论:

• VBO是一种有效的算法,用于导航大型MOF设计空间,以找到最佳材料.
• 开发的相似度指标增强了VBO寻找具有化学和结构依赖性质的MOF的能力.
• 优化NH3工作能力的关键设计特征包括孔径大小为~10 Å,吸附热量~33 kJ mol−1,以及的存在.