在一个电催化剂中的潜在驱动的协调氧气迁移,用于可持续的H2O2合成
Zhiping Deng1, Song Jin2,3, Mingxing Gong4
1Department of Chemical and Materials Engineering, University of Alberta, 9211-116 Street NW, Edmonton, Alberta T6G 1H9, Canada.
操纵 (Pd) 集群的局部协调环境 (LCE) 增强了电化学过氧化 (H2O2) 的产生. 优化的LCE和Pd催化剂上的动态氧气迁移产生了高活性和选择性.
科学领域:
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 电化学 电化学 电化学
- 催化剂是一种催化剂.
背景情况:
- 当地协调环境 (LCE) 操纵是调整纳米材料电催化剂的关键.
- 识别活性位点和理解电催化剂的动态变化仍然具有挑战性.
研究的目的:
- 用Pd集群研究LCE对电化学H2O2生产的影响.
- 阐明硫和氧在催化剂性能上的协调环境中的作用.
主要方法:
- 密度函数理论 (DFT) 计算以选催化剂设计.
- 一个Pd集群催化剂 (Pd/HMCS) 的合成.
- 在流动电池中的电化学评估和现场表征.
主要成果:
- DFT确定了第一和第二协调硫和氧在调节HOO*结合中的关键作用.
- Pd/HMCS催化剂实现了高质量活性 (4.06 A mg-1) 和H2O2生产的选择性 (>94%).
- 在流电池测试中证明了16.3 mol gcat-1 h-1 的生产率.
结论:
- 优化的LCE,特别是涉及硫和氧,显著提高Pd集群电催化剂用于H2O2生产.
- 现场观测显示,在运行过程中,氧气从第二到第一个协调球体的动态迁移.
- 优化LCE和动态氧气迁移的协同效应导致了优越的催化性能.
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