从乙烯1,2,4-三-3-碳酸盐构建块衍生出的多联体作为潜在的核再加工的An(III) -选择性提取剂的评估

科学领域:

• 核化学 核化学 核化学
• 放射化学 放射化学是指辐射化学.
• 协调化学 协调化学

背景情况:

• 双-1,2,4-三连接物对于将三价性活性化物从类化物分离至关重要.
• 这种分离对于未来的废核燃料再加工至关重要.
• 改善这些配体的提取特性是一个正在进行的研究目标.

研究的目的:

• 以药物发现为灵感,开发一种新的配体类别,以改进活性化物-兰坦化物分离.
• 为了用一个双酸1,2,4-triazine-3-carboxamide单元取代双酸3-(2-pyridyl) -1,2,4-triazine单元.
• 为了合成和评估其提取和分离能力的新型配体.

主要方法:

• 合成了九种新的1,2,4-三-3-胺联体.
• 在从Eu (III) 中提取Am (III) 和Cm (III) 时对联体性能的评估.
• 进行NMR定位实验,研究复合物形成和金属离子选择性.
• 密度函数理论 (DFT) 计算以支持结构和热力学数据.

主要成果:

• 一个合成的配体共同从酸中提取Am(III) 和Eu(III) 合成环松.
• 没有观察到Am(III) 和Eu(III) 与测试的连接体之间的显著选择性.
• 核磁共振研究表明,配体23b与La(III) 形成了奇拉复合物,但没有Lu(III) 或Y(III),显示金属离子大小敏感性.
• DFT计算证实了复合体的结构和热力学参数.

结论:

• 1,2,4-triazine-3-carboxamide框架为核分离中的配体设计提供了一个新的途径.
• 配体设计需要进一步改进,以实现在动因化物和类化物之间具有选择性.
• 在复杂化中观察到的金属离子尺寸灵敏度需要进一步研究针对性的分离.